Etude de la densite electronique du c#6#0 et de ses composes intercales par diffusion compton du rayonnement synchrotron

Study of electron momentum density of c#6#0 and alkali intercalated c#6#0 by compton scattering of synchrotron radiation

• Auteur / Autrice : MASSIMILIANO MARANGOLO
• Direction : Geneviève Loupias
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

Nous presentons un travail experimental sur la structure electronique de c#6#0 et de ses composes intercales par des ions lourds (k, rb et cs). Nous avons entrepris cette etude, en utilisant la diffusion inelastique des rayons x, ou spectrometrie compton. La diffusion compton permet d'atteindre la densite electronique dans l'espace des impulsions, elle est particulierement sensible aux electrons les plus delocalises du solide. Aussi est-elle bien adaptee a l'etude, apres l'intercalation, du comportement des electrons transferes a l'hote c#6#0 et du changement de ses etats de valence. Des mesures ont ete realisees pour le c#6#0 et les composes definis k#nc#6#0, avec n = 3, 4 et 6 (lure) et k#1c#6#0, rb#1c#6#0, rb#4c#6#0 et rb#2csc#6#0 (esrf). Les echantillons etudies ont ete degazes sous vide dynamique, durant des semaines. Nous avons utilise une approche nouvelle pour obtenir la densite radiale dans l'espace des impulsions du c#6#0. A partir des densites radiales mesures, nous avons calcule l'energie cinetique du c#6#0 dans son etat electronique fondamental. Dans le cas du solide k#6c#6#0, les calculs ab initio tous electrons nous ont permis de bien decrire a la fois la densite des electrons apres leur transfert de l'alcalin vers la molecule et la distorsion de la densite electronique de cette molecule, en presence des ions alcalins. Pour les composes a#3c#6#0 et a#4c#6#0, nous avons obtenu un bon accord general entre les densites electroniques experimentale et theorique. Par contre, nous avons pu mettre en lumiere le desaccord qui existe entre les largeurs des profils-distorsion mesure et calcule dans les cas des a#4c#6#0 (a=k, rb). Quant au compose polymerise a#1c#6#0, un desaccord entre la largeur des profils de distorsion, experimentaux et theoriques, a ete mis en lumiere et peut s'expliquer par une surevaluation de la distorsion moleculaire dans l'hypothese du calcul. Dans ces 2 derniers cas nous suggerons que de noveaux calculs sont a mener en laissant les atomes relaxer sur la molecule du c#6#0.