Effet couplé de l'endommagement balistique et électronique dans UO₂ : rôle de la température d'irradiation

Coupled effect of ballistic and electronic damage in UO₂ : role of irradiation temperature

• Auteur / Autrice : Arthur Georgesco
• Direction : Jean-Paul Crocombette, Gaëlle Gutierrez, Claire Onofri
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 11/10/2024
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Physique en Île-de-France (Paris ; 2014-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Service de Recherche en Corrosion et Comportement des Matériaux (Gif-sur-Yvette, Essonne ; 2021-....)
• Partenaire(s) de recherche : Référent : Université Paris-Saclay. Faculté des sciences d’Orsay (Essonne ; 2020-....)
• Partenaire(s) de recherche : graduate school : Université Paris-Saclay. Graduate School Physique (2020-….)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Service de recherches de métallurgie physique - Laboratoire de Caractérisation et d'étude des Propriétés des Combustibles
• Jury : Président / Présidente : Frederico Garrido
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Myriam Dumont, Yves Pipon, Isabelle Monnet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Myriam Dumont, Yves Pipon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Modélisation prédictive

Défauts

Spectroscopie Raman

Microscopie électronique en transmission

Irradiation

Dioxyde d'uranium

Mots clés libres

Dioxyde d'uranium

Irradiation

MET

Spectroscopie Raman

Modèle Rate Theory

Défauts

Uranium dioxide

Irradiation

TEM

Raman spectroscopy

Rate Theory model

Defects

Résumé

En réacteur, le combustible UO₂ est soumis à l'irradiation simultanée de plusieurs particules et rayonnements, dont les produits de fission, avec l'ensemble de ces phénomènes se produisant en température (environ 400 - 500 °C dans la périphérie et 1000 - 1200 °C dans le centre des pastilles). À l'échelle atomique, cela provoque des dommages de type balistique (déplacements atomiques), principalement à cause des produits de fission de basse énergie, et de l'endommagement électronique (ionisations et excitations électroniques) dû aux particules de haute énergie. Les dommages balistiques induisent notamment la création de boucles de dislocation interstitielles, non fautées, d'une taille de quelques nanomètres à quelques dizaines de nanomètres, qui évoluent vers des lignes de dislocation enchevêtrées, ainsi que des objets lacunaires sub-nanométriques à nanométriques. Les dommages électroniques, au-delà d'un certain niveau d'énergie déposée (supérieur à 20 keV/nm), induisent la formation de traces. Ainsi, alors que les effets des pertes d'énergie balistique et électronique dans UO₂ sont bien documentés, les effets de couplage entre ces deux processus, et surtout les mécanismes associés, n'ont été étudiés qu'à température ambiante. Cependant, la diffusion des défauts ponctuels varie avec la température, et certains défauts ou regroupements de défauts peuvent déjà être mobiles à température ambiante dans UO₂. Cette différence de mobilité peut avoir un impact important sur leur mécanisme d'évolution, notamment dans le cas de l'effet couplé entre les deux contributions. Ces premiers résultats nécessitent donc d'être complétés en s'intéressant à l'influence de la température d'irradiation sur ce couplage. Pour ce faire, deux approches sont considérées. Dans un premier temps, il est nécessaire de s'affranchir de l'effet de la température d'irradiation, en travaillant à très basse température, pour mieux identifier les mécanismes d'évolution des défauts mis en jeu lors du couplage. Dans un second temps, une fois ces mécanismes définis, il est intéressant de travailler à plus haute température, pour se rapprocher des conditions en réacteur. Ainsi, des irradiations aux ions en simple et double faisceau simultané dans des échantillons d'UO₂ ont été réalisées à différentes températures sur les plateformes JANNuS Orsay et Saclay. La microscopie électronique en transmission et la spectroscopie Raman ont été utilisées (de manière in situ et ex situ) pour étudier l'évolution des défauts étendus et du désordre lié aux défauts ponctuels, respectivement. Un modèle Rate Theory a été utilisé en regard des résultats expérimentaux, pour identifier les mécanismes mis en jeu lors d'irradiations avec ou sans l'effet de la température, et avec ou sans l'effet des pertes d'énergie électronique. Les résultats montrent que les mécanismes de nucléation et de grossissement des boucles de dislocation sont très impactés par la diffusion des défauts ponctuels et/ou des amas de défauts, à la différence des objets lacunaires. Cette diffusion est activée soit par la température pendant l'irradiation, soit par les excitations électroniques / ionisations (induisant des effets de pointe thermique) des ions très énergétiques lors du couplage. La température impacte donc fortement le couplage entre les pertes d'énergie électronique et nucléaire. Par ailleurs, l'effet de ce couplage diffère selon le mode d'irradiation (simple ou double faisceau) ; tout cela résulte en des évolutions de la microstructure très différentes. Les différentes irradiations réalisées, ainsi que l'utilisation du modèle Rate Theory, ont permis de définir les mécanismes qui s'opèrent dans UO₂ avec l'effet couplé de la température d'irradiation et des pertes d'énergie balistique et électronique. Cette démarche apporte une meilleure compréhension du comportement du combustible nucléaire en réacteur.

In the reactor, UO₂ fuel is subjected to simultaneous irradiation by several particles and radiation, including fission products, with all these phenomena occurring at high temperatures (around 400 - 500 °C in the pellet periphery and 1000 - 1200 °C in the pellet center). On an atomic scale, this leads to ballistic damage (atomic displacements), mainly due to low-energy fission products, and electronic damage (ionizations and electronic excitations) due to high-energy particles. Ballistic damage results in the creation of interstitial-type dislocation loops, a few nanometers to tens of nanometers in size, which evolve into tangled dislocation lines, as well as sub-nanometric to nanometric vacancy-type objects. Electronic damage, beyond a certain level of deposited energy (above 20 keV/nm), induces tracks formation. Therefore, while the effects of ballistic and electronic energy losses in UO₂ are well documented, the coupling effects between these two processes, and especially the associated mechanisms, have only been studied at room temperature. However, the diffusion of point defects varies with temperature, and some defects or defect clusters may already be mobile at room temperature in UO₂. This difference in mobility may have a significant impact on their evolution mechanism, particularly in the case of the coupled effect between the two contributions. These initial results therefore need to be supplemented by looking at the influence of irradiation temperature on this coupling. To achieve this, two approaches are considered. Firstly, it is necessary to eliminate the effect of irradiation temperature, by working at very low temperature, to better identify the mechanisms of defect evolution occurring during coupling. Secondly, once these mechanisms have been defined, it is worthwhile working at higher temperatures, to get closer to reactor conditions. Single- and dual-beam ion irradiations of UO₂ samples were carried out at different temperatures on the JANNuS Orsay and Saclay facilities. Transmission electron microscopy and Raman spectroscopy were used (in situ and ex situ) to study the evolution of extended defects and disorder related to point defects, respectively. A Rate Theory model was used in conjunction with the experimental results, to identify the mechanisms involved in irradiation with or without the effect of temperature, and with or without the effect of electronic energy losses. The results show that the nucleation and growth mechanisms of dislocation loops are strongly impacted by the diffusion of point defects and/or defect clusters, unlike vacancy-type objects. This diffusion is activated either by temperature during irradiation, or by the electronic excitations/ionizations (inducing thermal spike effects) of high-energy ions during coupling. Temperature therefore has a major impact on the coupling between electronic and nuclear energy losses. Moreover, the effect of this coupling differs according to the irradiation mode (single or dual beam), resulting in very different microstructure evolutions. The various irradiations carried out, together with the use of the Rate Theory model, have enabled us to define the mechanisms at work in UO₂, with the coupled effect of irradiation temperature and ballistic and electronic energy losses. This approach provides a better understanding of the behavior of nuclear fuel in reactors.