Spectroscopie embarquée pour la distribution verticale d'ammoniac (NH3) et de dioxyde de carbone (CO2)

Onboard spectroscopy for the vertical distribution of ammonia (NH3) and carbon dioxide (CO2)

• Auteur / Autrice : Sylvain Caville
• Direction : Lilian Joly, Pascale Chelin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique appliquée
• Date : Soutenance le 04/07/2024
• Etablissement(s) : Reims
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mathématiques Physique Sciences du Numérique et de l'Ingénieur (Reims ; 2018-)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Groupe de Spectrométrie Moléculaire et Atmosphérique (GSMA) - UMR CNRS 7331 (Reims, Marne)
• Partenaire(s) de recherche : Equipe de recherche : Equipe Spectroscopie et dynamique des systèmes moléculaires d’intérêt atmosphérique - GSMA
• Jury : Président / Présidente : Christa Fittschen
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Lilian Joly, Pascale Chelin, Gwenaël Berthet, Stéphane Sauvage, Maud Rotger, Yelva Roustan, Julien Cousin
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gwenaël Berthet, Stéphane Sauvage
• DOI : 10.70675/d3cd2171zef1az4716z9ffcza03c6970c283

Mots clés

Mots clés contrôlés

Ammoniac

Effets de la pollution atmosphérique

Agriculture -- Environnement

Eutrophisation

Environnement

Acidification

Spectroscopie infrarouge

Pollution -- Mesure

Mots clés libres

Ammoniac (NH3)

Profils verticaux

Spectroscopie laser infrarouge

Tdlas/wms

Cellule multipassage

Dioxyde de carbone (CO2)

Ammonia (NH3)

Vertical profiles

Infrared laser spectrocopy

Tdlas/wms

Multipass cell

Carbon dioxyde (CO2)

Résumé

L’ammoniac (NH3) est un polluant atmosphérique émis à 80 % par l’agriculture, qui contribue à l’eutrophisation et l’acidification des milieux naturels. C’est aussi un précurseur de particules fines (PM2.5) nocives pour la santé. Malgré ce rôle scientifique et sociétal majeur, nos connaissances sur l’ammoniac atmosphérique restent très limitées. La mesure du profil vertical de NH3 constitue l’une des clés permettant d’approfondir ces connaissances. C’est pourquoi, l’objectif principal de cette thèse est de développer un instrument de mesure de l’ammoniac embarquable dans un ballon captif afin de mesurer ces profils verticaux. Un état de l’art de la mesure de NH3 a d’abord été réalisé à travers l’analyse des données de la campagne AMICA (Analyse Multi-Instrumentale des Concentrations d’Ammoniac) à l'automne 2021. Il a montré la nécessité de concevoir un instrument sans système de prélèvement pour éviter les biais liés à l’adsorption de NH3. Afin de tester et valider les techniques de spectroscopie infrarouge (DAS et WMS) envisagées pour la mesure de NH3, un premier instrument pour la mesure du CO2 (premier gaz à effet de serre d'origine anthropique) a été développé et a permis de réaliser des mesures de profils verticaux. NH3 étant bien plus difficile à détecter que le CO2, une cellule optique à grande longueur de parcours a été conçue afin d’améliorer la sensibilité de l’instrument. Plus généralement, les outils conçus et mis en place au cours de cette thèse peuvent s’appliquer à la mesure de toutes les espèces atmosphériques d’intérêt et en particulier à celles présentes à l’état de traces.

Ammonia (NH3) is an atmospheric pollutant, emitted at 80 % by agriculture, which contributes to the eutrophication and acidification of natural environments. It is also a precursor of fine particles (PM2.5) that are harmful to human health. Despite this major scientific and societal role, our knowledge about atmospheric ammonia is still very limited. Measuring the vertical profile of NH3 is one of the keys to improving this knowledge. For this reason, the main objective of this thesis is to develop an ammonia measurement instrument that can be embedded in a tethered balloon to measure these vertical profiles. To begin, a state of the art of NH3 measurement was carried out through the data analysis of the AMICA campaign (Multi-Instrumental Analysis of Ammonia Concentrations) in autumn 2021. It highlighted the need to design an instrument without a sampling system to avoid bias due to NH3 adsorption. To assess the infrared spectroscopy techniques (DAS and WMS) intended for NH3 detection, a first instrument aimed at atmospheric CO2 measurements (main anthropogenic greenhouse gas) was developed and used to carry out vertical profiles. As NH3 is much more difficult to detect than CO2 , a long-path optical cell was designed to improve the instrument’s sensitivity. On a more general level, the tools developed and implemented during this thesis can be applied to the measurement of all the atmospheric species of interest, and in particular those that exist in trace quantities.