Évaluation des procédés de dégradation de l’atrazine dans l’eau par décharges électriques et par ultrasons hautes fréquences : optimisation paramétrique et étude des mécanismes réactionnels

Evaluation of atrazine degradation processes in water by electrical discharges and high-frequency ultrasound : parametric optimization and study of reaction mechanisms

• Auteur / Autrice : Junting Hong
• Direction : Nabil Grimi, Franck Merlier
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des Procédés et Chimie
• Date : Soutenance le 15/04/2024
• Etablissement(s) : Compiègne
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences pour l'ingénieur (Compiègne)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Transformation Intégrée de la Matière Renouvelable / TIMR - Génie Enzymatique et Cellulaire / GEC

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chromatographie en phase liquide à hautes performances

Spectrométrie de masse

Toxicologie

Daphnies

Métabolites

Oxydation

Ultrasons

Conduction électrique

Arc électrique

Décharges électriques

Détérioration

Atrazine

Pesticides

Mots clés libres

Décharges électriques à haute tension (DEHT)

Oxydation de Fenton

Métabolites de dégradation

Toxicité aiguë

HPLC-HRMS

Daphnia magna

Pesticides

Atrazine

High voltage electrical discharge (HVED)

Ultrasounds

Fenton oxidation

Degradation metabolites

Mass spectrometry

High performance liquid chromatography

Acute toxicity

HPLC-HRMS

Electric arc

Daphnia magna

Résumé

L'objectif principal de la thèse est de développer une technologie efficace pour la dégradation des pesticides. L'herbicide atrazine a été étudié comme molécule modèle. L'atrazine a été dégradée dans l'eau par décharge électrique de haute tension (DEHT), et ses performances de dégradation ont été comparées aux technologies traditionnelles d'oxydation de Fenton et d'ultrasons (US). La détection et la quantification de l'atrazine et de ses métabolites ont été réalisées par chromatographie liquide haute performance et spectrométrie de masse à haute résolution (HPLC-HRMS). Une méthode d'analyse en ligne par HPLC-HRMS combinée à un échantillonnage automatique a été développée pour un suivi en temps réel du processus de dégradation. La technologie DEHT a dégradé efficacement l'atrazine et a réduit les métabolites toxiques générés au cours des processus d’oxydation de Fenton et d’US. Le procédé de DEHT est moins consommateur d'énergie que le procédé d’US tout en atteignant la même efficacité de dégradation de l'atrazine de 89%. Les mécanismes de dégradation de l'atrazine pour les différentes technologies ont été proposés. L'effet d'une matrice réelle (eau du robinet) par rapport à une matrice modèle (eau déminéralisée) sur la dégradation de l'atrazine a été étudié. Les résultats ont montré que dans le cas d’un traitement par DEHT, l'efficacité de dégradation de l'atrazine dans l'eau du robinet était inférieure à celle de l'eau déminéralisée, ce qui peut être lié à la conductivité de l'eau et au mécanisme de génération des arcs électriques dans un milieu conducteur. La toxicité aiguë (CL50) chez la daphnie Daphnia magna a été utilisée pour évaluer la toxicité des différentes solutions de traitement contenant initialement de l'atrazine. La toxicité de la solution d'atrazine traitée par oxydation de Fenton est supérieure à celle traitée par DEHT et US.

The main goal of this thesis is to develop an efficient technology for the degradation of pesticides. For this purpose, the widely used herbicide atrazine was studied as a model molecule. Atrazine was degraded in water by high voltage electrical discharge (HVED), and its degradation performance was compared with traditional water treatment technologies Fenton oxidation and ultrasound (US). The detection and quantification of atrazine and its metabolites were achieved by high performance liquid chromatography-high resolution mass spectrometry (HPLC-HRMS). An online analysis method by HPLC-HRMS combined with automatic sampling was developed for real-time monitoring of the degradation process. The HVED technology efficiently degraded atrazine and reduced toxic metabolites generated during Fenton oxidation and US processes. HVED process has less energy consumption than US process while achieving the same 89% atrazine degradation efficiency. The mechanism pathways of atrazine degradation for different technologies were proposed. The effect of real matrix (tap water) versus model matrix (deionized water) on atrazine degradation was studied. Results showed that in HVED treatment, the degradation efficiency of atrazine in tap water was lower than that in deionized water, which may be related to the conductivity of the water and to the mechanism of electric arcs generation in a conductive medium. The acute toxicity (LC50) in Daphnia magna was used to evaluate the toxicity of different treatment solutions initially containing atrazine. The toxicity of atrazine solution treated by Fenton oxidation is higher than that treated by HVED and US.