Modélisation expérimentale de l’injection de solutions enrichies en CO₂ dans un doublet géothermique. Étude des impacts géochimiques en proche puits

Experimental Modeling of the injection of CO₂-rich solution in a geothermal doublet. Study of the geochemical impacts in the near-well region

• Auteur / Autrice : Aurélien Randi
• Direction : Jérôme Sterpenich, Jacques Pironon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences
• Date : Soutenance le 12/02/2021
• Etablissement(s) : Université de Lorraine
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale SIReNa - Science et ingénierie des ressources naturelles (Lorraine)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : GéoRessources (Nancy)
• Jury : Président / Présidente : André Lecomte
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jérôme Sterpenich, Jacques Pironon, Vincent Lagneau, Catherine Noiriel, Linda Luquot
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Vincent Lagneau, Catherine Noiriel

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microtomographie

Détérioration

Ciment

Altération (géologie)

Géothermie

Aquifères

Dioxyde de carbone liquide

Captage et stockage géologique du dioxyde de carbone

Mots clés libres

Modélisation expérimentale

Stockage de CO₂

Région proche puits

Aquifère salin

CO₂ dissous

Interface ciment-roche

MIRAGES-2

Géothermie

Micro-tomographie à rayons-X

Experimental modeling

CO₂ storage

Near well region

Saline aquifer

Dissolved CO₂

Rock-cement interface

MIRAGES-2

Geothermal energy

X-ray micro-tomography

Résumé

Les travaux réalisés s’inscrivent dans le cadre de l’étude de faisabilité d’un concept hybride couplant l’exploitation d’énergie géothermique et le stockage géologique de CO2 sous forme dissoute. Ils visent à i) quantifier et simuler l’impact hydrodynamique et géochimique de l’injection dans une roche carbonatée de la solution enrichie en CO2 et ii) déterminer le comportement des matériaux constituant le puits d’injection (ciment, casing acier) afin de s’assurer de la sécurisation de l’injection. Le développement d’un dispositif expérimental innovant appelé MIRAGES-2 a permis de reproduire à l’échelle du laboratoire l’injection "radiale" d’une solution saturée en CO2 dans un puits miniature scellé dans un échantillon de roche dans les conditions de pression et de température attendues dans le réservoir géothermique. Ce banc est composé d’un dispositif amont de solubilisation du CO2 dans l’eau de formation et d’un dispositif aval simulant l’injection dans le modèle réduit de puits. En plus des contrôles éprouvés de la pression et de la température, des outils originaux (sonde Raman HP/HT, sonde pH HP/HT, débitmètre) permettant l'acquisition in situ de données physico-chimiques au cours des expériences (concentrations des différentes espèces en solution, pH, débit) ont été intégrés et validés. Enfin, une méthode de traitement d’images acquises sur les échantillons post-expérimentaux par la technique de micro-tomographie aux rayons X a permis une reconstruction 3D de l’architecture du réseau poreux mésoscopiques. Ce protocole expérimental a alors permis le suivi de l’évolution physico-chimique : des différentes interfaces ciment/acier, ciment/réservoir ; de la région proche-puits du réservoir ; du fluide injecté. Une série de 7 expériences a été réalisée afin d’étudier les effets des durées d’injection (12h, 24h, 2.5j, 10j, 21j), de la salinité de la solution injectée et de l’orientation du puits d’injection par rapport à la stratification de la roche. Les expériences ont permis de montrer le développement et la propagation, à partir du point d’injection, d’une dissolution non-uniforme de la roche carbonatée sous forme de chemins préférentiels appelés « wormholes » et dont la densité tend à décroître globalement après le perçage de la carotte. Malgré la prédominance de ce phénomène localisé, une évolution des caractéristiques pétrophysiques de la roche dans des régions éloignées des wormholes a été observée. Suite au renouvèlement continu de la solution acidifiée, une dissolution uniforme en partie haute de puits a été mise en évidence. L’analyse de la rugosité de surface des wormholes couplée à des observations microscopiques a montré la présence de précipitations de calcite qui conduisent à la fermeture de wormholes secondaires. L’étude du vieillissement du ciment au contact de la solution réactive montre qu’il est à l’origine de déséquilibres chimiques localisés. Les valeurs de concentration en magnésium, inhibiteur de la précipitation de la calcite et principalement liées à l’altération du ciment gouvernent les états locaux de saturation de la solution interstitielle vis-à-vis de la calcite. Elles seraient donc à l’origine des précipitations observées dans un milieu pourtant principalement sous-saturé vis-à-vis de la calcite. Les expériences ont également démontré le rôle important de la salinité de la solution injectée qui permet de dissoudre jusqu’à cinq fois plus la roche encaissante qu’une solution d’eau douce. Enfin, une étude structurale multi-échelle a été menée et a établi la relation étroite entre la distribution des défauts structuraux générés par la tectonique régionale et l’orientation des réseaux de dissolution observés dans nos expériences. Ces résultats affinent l’analyse et l’évaluation des impacts et des risques environnementaux dans le contexte du projet étudié. Ils permettent de définir le rôle des discontinuités présentes dans la roche et leur contrôle sur les chemins de dissolution à l’échelle [...]

This work was conducted in the framework of the technical assessment of a novel Carbon Capture and Storage (CCS) concept integrating aqueous dissolution of CO2 and injection via a geothermal doublet. This study focuses on i) the quantification and modelling of the hydrodynamic and geochemical impact induced by the injection of a CO2-laden solution in a reservoir rock and ii) the evaluation of long term integrity of the well materials (cement, steel casing) in order to ensure a safe injection protocol. A dedicated experimental device named MIRAGES.2 was developed to mimic, at the lab scale, the continuous radial injection of a CO2-enriched solution under realistic conditions of a geological reservoir. The miniature well consists in a steel tube that is cemented to the core plug with a class G Portland cement. The test bench is divided in two parts: the first one is devoted to the CO2-solution mixing process, and the second one enables to perform the injection of the solution in the core-plug. In addition, the implementation of original in situ measurement techniques (in-situ HP/HT Raman and pH probes, flowmeter) was carried out in order to ensure optimal acquisition of physical and chemical data (pressure, temperature, pH, concentrations of different species in solution...) during the experiments. A method of image processing acquired on post-experimental samples by X-ray micro-tomography has been developed. This technique revealed the 3D architecture of the mesoscopic porous network. This experimental protocol revealed the physicochemical evolution of: the different interfaces between cement and steel, and between cement and reservoir ; the near-well region of the reservoir ; The injected fluid. A set of 7 experiments was performed. The injection duration (12 h, 24 h, 2.5 d, 10 d and 21 d), the fluid salinity and the core drilling inclination with respect to the bedding were investigated. The experiments demonstrate the non-uniform propagation of the acidic solution from the injection point in the form of preferential pathways called « wormholes ». Once a single wormhole breaks through the core-plug, all the other competing wormholes stop growing and their density tend to decrease as the solution is injected. Despite a predominant localized phenomenon, changes in petrophysical properties of the rock in regions far from the wormholes was observed. Following the continuous renewal of the acidic solution, a uniform dissolution in the upper part of the injection well was also highlighted. Roughness surface measurements coupled with microscopic observations have revealed the presence of calcite precipitation which induces the clogging of secondary wormholes. Cement ageing in contact with the reactive solution induces localized chemical imbalances. Changes in magnesium concentration, inhibitor of calcite precipitation, released during cement alteration, govern the local calcite saturation states of the interstitial solution. These phenomena could explain the observed precipitation in a medium mainly undersaturated with respect to the calcite. The experiments also demonstrated the important role of the salinity of the injected solution, which dissolves up to five times more host rock than a freshwater solution. Finally, a multi-scale structural study was carried out and established the close relationship between the distribution of structural defects generated by regional tectonics and the orientation of the dissolution networks observed in our experiments. These results refine the analysis and assessment of environmental impacts and risks in the context of the CO2 injection in a geothermal doublet. They demonstrate the discontinuities present in the rock control the dissolution paths at the reservoir scale.