Fermiologie, réduction de dimensionalité et couplage électron-phonon dans les métaux de transition dichalcogénides

Fermiology, 3D to 2D dimensionality crossover and electron-phonon coupling in the electronic structure of transition metal dichalcogenides

• Auteur / Autrice : Zakariae El Youbi
• Direction : Karol Hricovini, Christine Richter, Cephise Cacho
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique - Cergy
• Date : Soutenance le 12/03/2021
• Etablissement(s) : CY Cergy Paris Université
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences et ingénierie (Cergy-Pontoise, Val d'Oise)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de Physique des Matériaux et des Surfaces (Cergy-Pontoise, Val d'Oise) - Laboratoire de Physique des Matériaux et des Surfaces / LPMS
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Karol Hricovini, Christine Richter, Cephise Cacho, Pavel Dudin, Neil Wilson, Christine Boeglin, Véronique Brouet, Matthew D. Watson
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Pavel Dudin, Neil Wilson

Mots clés

Mots clés contrôlés

Métaux de transition -- Alliages

Mots clés libres

Photoémission

Structure électronique

Metaux de transition dichalcogénides

Photoemission

Eletronic strucrure

Transition metal dichalcogenides

Résumé

The dosing of layered materials with alkali metals has become a commonly usedstrategy in ARPES experiments. However, precisely what occurs under such conditions, both structurally and electronically, has remained a matter of debate. Here we performed a systematic study of 1T-HfTe2, a prototypical semimetal of the transition metal dichalcogenide family. By utilizing photon energy-dependent angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES), we have investigated the electronic structure of this material as a function of Potassium (K) deposition. From the kz maps, we observed the appearance of 2D dispersive bands after electron dosing, with an increasing sharpness of the bands, consistent with the wavefunction confinement at the topmost layer. In our highest-dosing cases, a monolayer-like electronic structure emerges, presumably as a result of intercalation of the alkali metal. Here, by bringing the topmost valence band below EF, we could directly measure a band overlap of ∼ 0.2 eV. However, 3D bulk-like states still contribute to the spectra even after considerable dosing. Our work on HfTe2 provides a reference point for the increasingly popular studies of the alkali metal dosing of semimetals using ARPES. In our second work, we investigated the electronic band structure of the two polytypes of NbS2, namely 2H-NbS2 and 3R-Nb1+xS2 combining ARPES and DFT calculations again. The measured Fermi surfaces show a remarkable difference in size, reflecting a significantly increased band filling in 3R-Nb1+xS2 due to the presence of additional Nb interstitials. Thus we found that the stoichiometry, rather than the stacking arrangement, is the most important factor in the difference in electronic and physical properties of the two phases. Our high resolution data on the 2H phase shows strong kinks in the spectral function that are fingerprints of the electron-phonon coupling. However, the strength of the coupling is found to be much larger for the the sections of bands withNb 4dx2-y2,xy character than for the Nb 4d3z2-r2. Our results provide an experimental framework for interpreting the two-gap superconductivity and latent CDW in 2H-NbS2

Le dosage des matériaux en couches avec les métaux alcalins est devenue une stratégie commune dans la technique de photoémission résolue en angle ARPES (angle-resolved photoemission spectroscopy), mais exactement ce qui se passe structurellement et électroniquement est resté débâté. Ici, on réalise une étude de 1T-HfTe2, un semimetal prototypique de la famille des métaux de transition dichalcogénides TMDs (transition metal dichalcogenides). En utilisant ARPES en dépendance de l’énergie de photons, nous avons examiné la structure électronique de ce matériau en fonction de dosage avec le potassium K. D’après nos spectres de kz, on a observé l’apparence de 2D états électronique après le dosage, avec une amélioration remarquable de la qualité des data mesurées, en accord avec le confinement de la fonction d’onde à la plus haute monocouche. A notre niveau de dosage le plus élevé, la structure électronique mesurée est similaire à celle d’une monocouche, attestant l’intercalation des atomes alcaline dans le gap de van der Waals. En ramenant le top de la bande de valence en dessous du niveau de Fermi, nous avons directement mesuré le gap négatif d’une valeur de 0.2 eV. Toutefois, des états électroniques de volumes contribuent toujours au spectre même après une quantité considérable du dosage. Enfin, la bande de valence de HfTe2 contient un point de Dirac et un gap inversé, en analogie avec tous les TMDs du même groupe de symétrie. Dans notre deuxième projet, nous avons étudié les deux polytypes de NbS2, notamment 2H-NbS2 et 3R-Nb(1+x)S2 en utilisant ARPES et les calculs DFT (density functional theory). Les deux surfaces de Fermi mesurées montrent une grande différence en taille, indiquant un remplissage de bande plus import dans le 3R phase en raison d’atomes interstitielles de Nb. Donc nous avons trouvé que c’est plutôt la stoichiométrie est le facteur le plus important dans la différence des propriétés électronique et physiques des deux phases, et pas l’empilement de couche. Nos data avec la meilleure résolution de 2H-NbS2 montrent de forts ‘kinks’ dans la fonction spectrale, témoignant l’électron-phonon couplage dans ce système. Nous avons trouvé que ce couplage est plus fort dans les sections de bandes dérivées de Nb 4dx2−y2 ,xy orbitales que celles de Nb 4d3z2−r2 orbitales. Nos résultats présentent un cadre expérimental pour l’interprétation des deux gaps supraconducteurs et l’absence de l’onde de densité de charge dans 2H-NbS2.