Production de biométhane à partir de biogaz par technologie de séparation par adsorption PSA : optimisation numérique par approche multi-échelle

Biomethane production from biogas by PSA adsorption separation technology : numerical optimization by multiscale approach

• Auteur / Autrice : Najib Chouikhi
• Direction : François Puel, Patrick Perré
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Génie des procédés
• Date : Soutenance le 08/12/2020
• Etablissement(s) : université Paris-Saclay
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Mécaniques et Energétiques, Matériaux et Géosciences
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire de génie des procédés et matériaux (Gif-sur-Yvette, Essonne)
• Partenaire(s) de recherche : référent : CentraleSupélec (2015-....)
• Jury : Président / Présidente : Patrice Paricaud
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Mélaz Tayakout, Cécile Vallières, Pluton Pullumbi, Pierre Millet
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Mélaz Tayakout, Cécile Vallières

Mots clés

Mots clés contrôlés

Simulation par ordinateur

Tamis moléculaires

Absorption et adsorption

Biogaz

Mots clés libres

Biométhane

Biogaz

Adsorption

Tamis moléculaire de carbone (CMS)

Modélisation

Simulation de procédé

Procédé PSA

Biomethane

Biogas

Pressure swing adsorption PSA

Carbon molecular sieve (CMS)

Modelling

Process simulation

Résumé

A mesure que l'intérêt mondial pour les énergies renouvelables s'intensifie, la production de biogaz ne cesse de croître, car elle est une source renouvelable et propre. La technologie de séparation par adsorption modulée en pression (Pressure Swing Adsorption ou PSA) se présente alors comme une des technologies intéressantes permettant la valorisation du biogaz en biométhane. La grande flexibilité du procédé PSA est liée en une certaine manière à sa complexité avec plusieurs paramètres de design et opératoires contrôlant les performances de l’unité de séparation. L’identification de ces paramètres par une approche expérimentale est pratiquement impossible et une phase d’étude numérique est primordiale pour dimensionner l’unité, concevoir le cycle de pression et déterminer les conditions optimales de fonctionnement, avant tout essai expérimental. L’objectif général de la thèse a été centré sur le développement d’outils de simulation d’un procédé de purification de biométhane par technologie PSA.Dans un premier temps, une simulation basée sur une modélisation dynamique monodimensionnelle non isotherme a été mise en place. Elle fait appel à un modèle cinétique d’adsorption de double force motrice (bi-LDF) pour décrire les échanges de matière intragranulaires. Le choix de l’adsorbant s’est porté sur un tamis moléculaire de carbone (CMS-3K) permettant d’assurer une grande sélectivité cinétique du dioxyde de carbone vis à vis du méthane (CH4). Le cycle PSA a été optimisé pour obtenir une récupération du CH4 de 92 % avec une consommation d'énergie spécifique modérée de 0,35 kWh/Nm3, tout en respectant les spécifications de pureté d’injection dans le réseau national (97 % de CH4). Les performances obtenues sont ainsi compatibles avec une exploitation industrielle. Ce cycle est composé de cinq colonnes et de quinze étapes incluant trois équilibrages et un recyclage de gaz de purge.Le développement d’un modèle numérique multidimensionnel (3D) et multi-échelle (colonne/grain/cristal) permettrait d’estimer les limites des hypothèses et des corrélations utilisées dans les simulateurs usuels. La première étape consiste à simuler l’écoulement du gaz dans un lit d’adsorbant ayant une morphologie la plus réaliste possible. Ainsi, lors de la seconde partie du travail de thèse, un lit constitué de billes inertes a été généré numériquement par calcul DEM (modélisation par éléments discrets) pour une colonne de taille de laboratoire. L’emploi d’OpenFOAM (logiciel CFD) a permis de calculer l’écoulement tridimensionnel d’un traceur dans la colonne. En parallèle une étude expérimentale du front de percée a été menée pour un lit de mêmes dimension et caractéristiques. Les temps de percée et les coefficients de dispersion-diffusion calculés et mesurés sont similaires. Cependant la simulation présente quelques divergences de la concentration du traceur localement dans la colonne, en raison de difficultés de maillage. L’étape suivante consistera à prendre en compte des interactions grains-fluide en considérant des grains poreux d’adsorbant.

As global interest in renewable energy intensifies, biogas production continues to grow as a clean, renewable source. Pressure Swing Adsorption (PSA) is considered as one of the most interesting technologies for the valorization of biogas into biomethane. The great flexibility of the PSA process is linked in some way to its complexity with several design and operating parameters which control the performance of the separation unit. The identification of these parameters by an experimental approach is practically impossible. A numerical study stage is essential for sizing the unit, designing the pressure cycle and identifying the optimal operating conditions before any experimental test.The general objective of the thesis was focused on the development of simulation tools for a biomethane purification process using PSA technology.In a first stage, a simulation based on one-dimensional non-isothermal dynamic model, where the intragranular mass transfer kinetics was modelled using a double driving force (bi-LDF) approximation, was implemented. A carbon molecular sieve (CMS-3K) was selected. This adsorbent ensures a high kinetic selectivity of carbon dioxide with respect to methane (CH4). The optimized cycle, composed of five columns and fifteen steps including three equalization steps and a purge gas recycling allowed a CH4 recovery of 92% with a moderate specific energy consumption of 0.35 kWh/Nm3 , at the same time respecting the grid injection specifications (97% CH4 purity ). The performance obtained is thus compatible with industrial operation.The development of a multidimensional (3D) and multi-scale (column/grain/crystal) numerical model would serve to evaluate the limits of the assumptions and correlations used in usual simulators. The first step consists in simulating the gas flow in an adsorbent bed having a reaslistic stacking.. Thus, an inert packed bed was numerically generated by DEM calculation (discrete element modeling) for a column of laboratory size. The use of OpenFOAM (CFD software) allowed to calculate the three-dimensional tracer gas flow in the column. In parallel an experimental study of the breakthrough curves was carried out using a bed having the same dimensions and characteristics. The breakthrough times and the dispersion-diffusion coefficients calculated and measured were similar. However the simulation showed some divergences in the concentration of the tracer locally in the column, due to difficulties in meshing. The next step will consist in taking into account grain-fluid interactions by considering porous adsorbent grains.