Femtosecond laser direct writing of circular optical properties in silica glass
Ecriture directe de propriétés optiques circulaires dans la silice par laser femtoseconde
Résumé
Femtosecond Laser Direct Writing (FLDW) allows 3D highly localized permanent modifications of transparent materials with minimal collateral damages. To date, no other manufacturing process has the potential to integrate 3D multifunctional devices made in a single monolithic chip and within a variety of transparent materials. Some aspects of the light-matter interaction are fundamentally new. Solid and plasma coexist for a fraction of picoseconds. In addition, both matter and light interact, resulting to the structuration and shaping of the induced plasma. Here the solid intervenes as a source of electrons. Its microstructure organizes the plasma in coherence with that of the light beam and its vectorial properties (e.g., polarization and its distribution). Then, following the light pulse energy deposition inside the matter, this electron density distribution is "imprinted" by trapping electrons in the solid. A localized stress field can also be stored. The latter can serve as a “source” for the next pulse, thus ensuring a memory effect. In this operation, the solid is restructured by the force field created during the laser irradiation. We can therefore imagine the orientation of the structural modifications like oriented nanostructures (so-called nanogratings), directionally solidified oxide decomposition, oriented nanocrystals or even chiral structures. This is a new physics. But from a chemistry standpoint, there are new aspects to explore as well, since the processes involved are performed in highly excited states, and largely off equilibrium. It is therefore necessary to question some previous ideas for understanding matter excitation and relaxation, and then to control the laser-induced structure and properties. Recently, these properties were successfully harnessed for multiple practical applications, including polarization optics, microfluidics, polarization selective holography and ultra-stable optical data storage opening the door towards all-integrated photonics circuits. However, several technological critical limitations prevent further developments among which 1) the creation of second order non-linear optical properties and 2) imprinting some optical rotation, both with tunable orientation in 3D.Apart the well-known imprinting of linear birefringence and dichroism mostly due to the formation of nanogratings, the results establish that a linearly polarized femtosecond laser beam focused inside a glass, and under an axially symmetric geometry, is able to break the chiral symmetry of the material. Here, the material is a silica glass and therefore achiral, but femtosecond laser irradiation actually gives rise to a chiral optical property, i.e., a significant optical rotation. This is reported for the first time. Additionally, we were able to induce optical rotation and to control the chiral sign by tuning the angle between the linear polarization direction and the scanning direction. A significant circular di-attenuation also appears that is close to the value found for organic molecules. We suggested a tentative interpretation that involves the action of a light-induced torque on the matter carrying a light-induced dielectric moment that could induce molecular optical activity. Another suggested explanation is based on internal linear birefringence that could be related to a non-parallel and non-orthogonal assembly of two (or more) linear contributions.Thus, in this context FLDW offers a new advantage, partly in a non-conventional way: it allows restructuring of our most important optical materials, to enable the imprinting of anisotropic linear optical properties but also chiral optical properties. In a biomimetic way, we can envision the fabrication of cholesteric liquid crystal analogous optical devices using tiny lengths of inorganic glass i.e. “twisted silica glass”. Such circular optical properties could play a determining role in optoelectronic devices, biological sensing, and analytical chemistry.
L'écriture directe par laser femtoseconde (FLDW) permet de créer des modifications permanentes fortement localisées en 3D dans les matériaux transparents. Certains aspects de l'interaction lumière-matière sont fondamentalement nouveaux. Ici, la matière et la lumière sont en interaction produisant une auto-organisation structurée du plasma en cohérence le faisceau laser et ses propriétés vectorielles. Après l'impulsion, cette distribution de densité électronique est "imprimée" en piégeant des électrons dans le solide et un champ de contraintes local peut même être stocké. Celle-ci peut être utilisée comme source par l'impulsion suivante assurant ainsi un « effet mémoire ». Dans cette opération, le solide est restructuré par le champ de force créé par le laser. On peut donc imaginer l'orientation des modifications structurales telles que la décomposition d'oxydes solidifiés directionnellement, la formation de nanocristaux orientés ou encore la création de structures chirales. C'est une nouvelle physique. Mais pour la chimie aussi, il y a de nouveaux aspects car les processus passent par des états fortement excités, largement hors équilibres. Il est donc nécessaire de remettre en question certaines idées précédentes pour comprendre l'excitation et la relaxation de la matière puis de contrôler la structure du produit. Récemment, ces propriétés ont été exploitées avec succès pour de multiples applications pratiques, notamment des optiques biréfringentes, la microfluidique, l'holographie sélective de polarisation et le stockage de données optique ultrastable ouvrant la porte à l’impression laser de circuits photoniques entièrement intégrés. Cependant, plusieurs verrous technologiques cruciaux empêchent son développement: la création de propriétés optiques non linéaires du second ordre et l'impression d'un pouvoir rotatoire toutes deux avec une orientation correcte en 3D.Outre l'impression bien connue d’une forte biréfringence linéaire et d’un dichroïsme linéaire principalement dues à la formation de nanoréseaux, les résultats de ces travaux de thèse établissent qu'un faisceau laser femtoseconde polarisé linéairement et focalisé dans un verre sous une géométrie axialement symétrique est capable de briser la symétrie chirale. Ici, le matériau (un verre de silice, SiO₂) est achiral, mais l'irradiation laser femtoseconde donne en fait lieu à une propriété optique chirale, c'est-à-dire qu'un pouvoir rotatoire important est signalé pour la première fois. De plus, nous produisons une rotation optique avec un contrôle du signe de la chiralité en contrôlant l'angle entre la polarisation linéaire et la direction de balayage du laser. Un dichroïsme circulaire significatif apparaît également proche de la valeur trouvée pour les molécules organiques. Nous avons suggéré une tentative d'interprétation qui implique l'action d'un couple induit par la lumière sur la matière portant un moment diélectrique induit par la lumière, qui pourrait induire une chiralité moléculaire. Une autre explication est basée sur la biréfringence linéaire interne qui pourrait créer un pouvoir rotatoire au travers d’un assemblage non orthogonal non parallèle de deux (ou plus) contributions linéaires.L’écriture directe par laser femtoseconde offre donc ici un nouvel avantage, en partie de manière non conventionnelle: il permet de restructurer notre matériau optique, pour permettre non seulement l'impression de propriétés anisotropes linéaires mais aussi de propriétés optiques chirales. De façon biomimétique, on peut imaginer produire des dispositifs optiques analogues à cristaux liquides cholestériques en utilisant de minuscules longueurs de verre inorganique c'est-à-dire du verre de silice « twisté ou torsadé». Ces propriétés optiques circulaires pourraient jouer un rôle crucial dans les dispositifs optoélectroniques, la détection biologique et la chimie analytique.
Origine : Version validée par le jury (STAR)