Caractérisation des hétérogénéités de fonctionnement et de dégradation au sein d’un électrolyseur à membrane échangeuse de protons (PEM)

par Julian Parra Restrepo

Thèse de doctorat en Énergie et mécanique

Sous la direction de Gaël Maranzana et de Jérôme Dillet.

Le président du jury était Frédéric Maillard.

Le jury était composé de Gaël Maranzana, Jérôme Dillet, Elena R. Savinova, Pierre Millet, Sophie Didierjean.

Les rapporteurs étaient Elena R. Savinova, Pierre Millet.


  • Résumé

    Les électrolyseurs à membrane échangeuse de protons (PEM) représentent une technologie prometteuse pour répondre au besoin de stocker l’énergie provenant de sources renouvelables et intermittentes telles que le solaire et l’éolien. L’hydrogène vert produit par cette technologie peut répondre aux besoins des industries déjà consommatrices d’hydrogène ou être utilisé au sein de nouvelles applications comme les voitures à piles à combustible. Afin de continuer le déploiement des électrolyseurs PEM, il est nécessaire d’augmenter leur durée de vie et leur surface active unitaire. Hors sur de grandes surfaces actives, des hétérogénéités de fonctionnement liées à la distribution de gaz/eau, de courant et de température peuvent apparaître. L’objectif de ce travail est de caractériser les mécanismes de vieillissement et les hétérogénéités qui ont un impact négatif sur les performances de l’électrolyseur. Pour ce faire, une cellule segmentée permettant de mesurer les densités de courant et les potentiels locaux a été développée. Différentes couches poreuses en titane (PTLs) ont été caractérisées et leur influence sur le transport de charges électriques et de matière a été analysée. Cela a permis d’identifier des problèmes liés à la variation de leur microstructure le long de l’électrolyseur. De plus, un modèle décrivant la résistance de contact entre la couche catalytique et la PTL a été proposé. La température au niveau de la membrane a été estimée en utilisant une méthode innovante qui repose sur l’utilisation de la spectroscopie d’impédance électrochimique. Cette méthode a permis de caractériser les différences de température avec l’eau circulant dans les canaux entre l’entrée et la sortie de la cellule. Enfin, un protocole de vieillissement accéléré a été développé et l’influence de l’opération intermittente a été étudiée. Un seuil critique de potentiel qui accélère le vieillissement a été identifié et les récupérations de performances liées aux chutes de potentiels périodiques ont été caractérisées.

  • Titre traduit

    Characterization of aging and operating heterogeneities within a Proton Exchange Electrolyzer (PEM) electrolyzer


  • Résumé

    Proton Exchange Membrane (PEM) electrolysis is among the best solutions to store energy from intermittent power sources such as solar and wind. The green hydrogen produced by this technology can meet the needs of industries that already consume hydrogen or can be used for new applications such as fuel cell cars. To continue the deployment of PEM electrolyzers, it is necessary to increase their lifetime and the active surface area of cells. By doing this, operating heterogeneities related to the distribution of gas/water, current and temperature may appear. This work aims to characterize the aging mechanisms and the heterogeneities that have a negative impact on the performance of the electrolyzer. A segmented cell for measuring local current densities and local potentials was developed. Different titanium porous transport layers (PTLs) were characterized and their influence on the transport of electrical charges and gas/water has been analyzed, which allowed identifying problems related to the variation of PTL microstructure along the electrolyzer. Also, a model describing the contact resistance between the catalyst layer and the PTL was proposed. The membrane temperature between the inlet and the outlet of the cell was estimated with an innovative method based on the electrochemical impedance spectroscopy. This method allowed characterizing the temperature differences with the water circulating in the channels as a function of current density. An accelerated stress protocol was developed and the influence of intermittent operation was studied. A critical potential threshold that accelerates aging was identified and performance recoveries linked to periodic drop of the cell potential were observed.


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