Photon emission and quantum transport in nanoplasmonic cavities

par Quentin Schaeverbeke

Thèse de doctorat en Lasers, Matière et Nanosciences

Sous la direction de Fabio Pistolesi, Thomas Frederiksen et de Rémi Avriller.

  • Titre traduit

    Emission de photons et transport quantique en cavité nanoplasmonique


  • Résumé

    L’étude de l’interaction entre la lumière et la matière n’a cessé de susciter un intérêt croissant au fil des années. L’amélioration des techniques de fabrication des cavités électromagnétiques permet aujourd’hui de coupler ces cavités à des nanocircuits, se faisant, combinant les champs de l’optique quantique et de la nanoélectronique. À cela s’ajoute enfin la démonstration expérimentale de la possibilité d’utiliser un microscope à effet tunnel comme cavité plasmonique couplée au transport électronique. Cette thèse propose un cadre théorique basé sur l’électrodynamique quantique en cavité, permettant l’étude du couplage entre le transport électronique dans une jonction moléculaire et le champ électromagnétique d’une cavité. L’attention est portée sur le régime de transfert tunnel séquentiel des électrons, auquel est adapté l’utilisation les calculs basés sur l’usage de la matrice densité. Ce régime permet d’établir les equations maîtresses régissant l’évolution temporelle de la matrice densité, ainsi qu’un schéma de calcul numérique du courant électronique et des propriétés statistiques des photons dans la cavité quand il n’est pas possible d’obtenir un résultat analytique. Dans un premier temps, l’attention est portée sur un modele de jonction moléculaire à une orbitale. En effet, l’existence d’un courant électronique signifie que la charge de la molécule fluctue et cette fluctuation se couple au champ électromagnétique de la cavité. L’étude de ce premier système est faite dans le régime, expérimentalement pertinent, de fort taux d’amortissement κ ≥ kBT du mode de la cavité et de couplage lumière–matière arbitrairement élevé. Ce modèle met en évidence l’équivalence du couplage électron–photon et du couv plage électron–phonon pour un unique niveau électronique. Ce couplage électron–phonon est étudié depuis longtemps en nanoélectronique sous le nom de principe Franck–Condon. La caractéristique courant–tension du circuit fait apparaitre une évolution par paliers ou seuils inelastiques, chacun séparé par l’énergie d’un photon. Ce phénomène correspond à une dissipation d’énergie, par émission de photons dans la cavité, médiée par le courant électronique. Pour cette étude, une formule du courant électronique prenant en compte l’effet de l’amortissement de la cavité(facteur de qualité Q ≈ 10) a été dérivée. Cela a permis de montrer que la largeur des sauts du courant est contrôlée par κ plutôt que la température. Ce modèle démontre la possibilité d’obtenir divers régimes d’émission de lumière par passage de courant au sein de la jonction. Pour une importante différence de potentiel entre les électrodes de la jonction, cette théorie prédît un important groupement («bunching») des photons émis dans la cavité. La fonction de corrélation de deux photons à temps égaux g(2)(0) atteint alors une valeur de l’ordre de κ/Γ, où Γ est le taux de transfert tunnel des électrons. En revanche, au premier seuil de transfert inélastique des électrons, cette théorie prédît une émission de lumière non–classique provoquée par le courant électronique moléculaire à un niveau (la jonction se comporte alors comme une source à un photon). Enfin, nous avons montré qu’en présence d’une source de voltage dépendant du temps appliqué à la cavité, le courant dc présente des paliers analogues à ceux obtenus dans le régime Franck–Condon. La théorie développée dans cette thèse est ensuite appliquée à une jonction moléculaire à deux niveaux électroniques. Dans ce scénario, le mode de la cavité se couple à la transition électronique entre les deux orbitales moléculaires. L’effet des fluctuations des charges de chaque orbitale est négligé. Dans ce cadre, nous avons étudié le cas d’un couplage cavité-molécule de type dipolaire électrique. L’attention est portée principalement sur le régime de couplage faible entre le dipole de la molécule et le mode de la cavité. [...]


  • Résumé

    The study of light–matter interaction has drawn through the years more and more interest. With the improvement of the techniques used for building electromagnetic cavities, it is now possible to couple cavities with nanocircuits merging the fields of quantum optics and nanoelectronics.Not only that, but some experiments also reported the possibility to use a scanning tunneling microscope as a plasmonic cavity coupled with electronic transport. In this thesis a theoretical framework is proposed, based on mesoscopic quantum electrodynamics, for studying the coupling between electronic transport in a molecular junction and the electromagnetic field of a cavity. This thesis focuses on the sequential tunneling regime for the electrons and use density matrix approach. This allows to derive the master equation as well as a computational scheme to compute electronic current and the photon statistic when it is not possible to obtain analytical results. First, a single–level model for the molecule in the junction is studied. Indeed the electronic current induces a fluctuation of the charge on the molecule that couples with the electromagnetic field in the cavity. The investigations on this system are done in the experimentally relevant limit of large damping rate κ for the cavity mode and arbitrary strong light–matter coupling strength. This model shows the equivalence between the electron–photon coupling for a single level and the electron– phonon coupling that has long been studied in nanoelectronics known as the Franck–Condon principle. The current–voltage characteristics show steps, each separated by the energy of a photon, as the electron tunneling dissipate some energy in the cavity mode. In this work a formula has been derived for the electronic current taking into account the damping of the cavity. This allows to show that the width of the current’s steps are controlled by κ rather than the temperature. The single-level junction shows interesting light–emission regimes. At large bias voltage this theory predicts strong photon bunching of the order κ/Γ where Γ is the electronic tunneling rate. However, at the first inelastic threshold the theory predicts current–driven non–classical light emission from the single–level junction. Finally the investigation of the effect of a strong external drive of the cavity on the electronic current shows a quantization of the current that is linked to the Franck–Condon effect. Finally the theory is applied to a double–level model for the molecular junction inspired by quantum optics. In this scenario, the cavity mode couples to the electronic transition between the two states of the molecule. The effect of the charge fluctuations for each single electronic level is neglected. Therefore the coupling is a dipolar coupling in this case. The focus is mainly on the weak coupling regime. The electronic current shows the Rabi splitting due to the hybridization of the cavity mode and the molecule. Electronic tunneling can occur into these hybridized states and is responsible for light emission in the cavity in a iii single tunneling process. Light antibunching is seen in the weak coupling regime since our model predicts that only single photon emission is possible during a tunneling event in this case. Though the intermediate coupling regime is only briefly treated, the strong coupling regime is shown to be similar to two independent single level.


  • Résumé

    El estudio de las interacciones entre luz y materia ha atraído un interés creciente a lo largo de los años. La mejora de las técnicas de fabricación de las cavidades electromagnéticas permite hoy conjugar las cavidades con nanocircuitos, combinando así los campos de la óptica cuántica y de la nanoelectrónica. Se añade a eso la posibilidad de usar un microscopio con efecto túnel a modo de cavidad plasmónica combinada con el transporte electrónico que fue demostrado en numerosas experiencias. Esa tesis propone un cuadro teórico basado en la electrodinámica mesoscópica, permitiendo el estudio de la combinación del transporte electrónico dentro de una unión molecular con el campo electromagnético de una cavidad. El foco se centra en el régimen túnel secuencial de los electrones, a cual está apto el uso de la matriz densidad para los cálculos. Ese régimen permite establecer ecuaciones claves que rigen el desarrollo temporal de la matriz densidad, tal como un esquema de cálculo numérico de la corriente electrónica y de la estadística de los fotones en la cavidad cuando no es posible obtener un resultado analítico. Primero se estudia un modelo de un solo nivel electrónico para la molécula. En efecto, la existencia de una corriente electrónica significa que la carga en la molécula fluctúa y esa fluctuación se combina con el campo electromagnético de la cavidad. El estudio de ese sistema se hace en el limite, experimentalmente pertinente, del ratio alto de la amortiguación κ del modo de la cavidad y del acoplo luz–materia arbitrariamente alto. Ese modelo demuestra la equivalencia del acoplo electrón– fotón para un nivel electrónico y el acoplo electrón–fonón que se ha estudiado desde hace mucho tiempo en el campo de la nanoelectrónica bajo el nombre del principio de Franck–Condon. La característica corriente– tensión del circuito hace aparecer una evolución de escalones, cada uno separado por la energía de un fotón. Eso corresponde a una disipación de energía por parte de los electrones al modo de la cavidad durante el proceso de transporte. En ese trabajo se derivó una ecuación para la corriente electrónica que toma en cuenta el efecto de la amortiguación de la cavidad. Esto demuestra que la anchura de los saltos en la corriente está controlada por κ más que por la temperatura. El modelo de un solo nivel muestra también regímenes inesperados de emisión de luz. En el límite de voltaje alto entre los electrodos de la unión molecular, la teoría predice una agrupación («bunching») de los fotones emitidos dentro de la cavidad. La correlación entre dos fotones emitidos alcanza un valor del orden de κ/Γ donde Γ es el ratio de tunelamiento de los electrones. Sin embargo, en el primer umbral de transferencia inelástica esa teoría iv predice una emisión de luz no-clásica provocada por la corriente electrónica. Por fin, el estudio del impacto de una fuerte excitación externa del modo de la cavidad muestra también una cuantización de la corriente relacionada al efecto Franck–Condon. Finalmente, la teoría desarrollada en esta tesis está aplicada también a una unión molecular de dos niveles electrónicos inspirada de la óptica cuántica. En ese escenario el modo de la cavidad está acoplado con la transición electrónica entre dos orbitales moleculares. El efecto de fluctuaciones de carga en cada orbital no se tiene en cuenta. Entonces en ese marco el acoplo es solo dipolar. Se centra la atención principalmente en el régimen del acoplo débil. La corriente electrónica muestra la huella de oscilaciones de Rabi como resultado de la hibridación del modo de la cavidad con la molécula. El transporte de electrones se puede ocurrir mediante estos estados híbridos. Entonces el traslado de un único electrón es responsable de la emisión de un fotón en la cavidad. Se observa el desagrupamiento («anti-bunching») de la luz emitida.


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