Synthèses, caractérisations et performances de matériaux à base de g-C3N4 décorés avec des nanoparticules d´Au pour des applications (photo) catalytiques

Synthesis, characterization, and performance of g-C3N4 based materials decorated with Au nanoparticles for (photo) catalytic applications

• Auteur / Autrice : Pablo Isaí Jiménez-Calvo
• Direction : Valérie Keller
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie physique des matériaux
• Date : Soutenance le 17/06/2019
• Etablissement(s) : Strasbourg
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
• Jury : Président / Présidente : Paolo Fornasiero
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Valérie Keller, Paolo Fornasiero, Adélio Miguel Magalhães Mendes, Giuseppe Marci, Dan Ren
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Adélio Miguel Magalhães Mendes, Giuseppe Marci

Mots clés

Mots clés contrôlés

Catalyse à l'or

Photocatalyse

Composés semiconducteurs

Énergie solaire

Mots clés libres

Energie solaire

(photo)catalyse

H2

CO conversion

Au/g-C3N4

Au/TiO2-gC3N4

Solar energy

(photo) catalysis

H2

Au/g-C3N4

Au/TiO2-gC3N4

CO conversion

Résumé

À ce jour, l’humanité est confrontée simultanément à une crise énergétique et environnementale due principalement à deux facteurs: la croissance démographique et la dépendance aux combustibles fossiles. C'est pourquoi l'urgence d'utiliser des sources d'énergie renouvelables, comme l'énergie solaire est une, solution potentielle. A ce titre, la production d'H2 décarboné par dissociation solaire de l'eau est une voie prometteuse. Néanmoins, pour atteindre l'objectif mentionné, il faut trouver un système photocatalytique (semi-conducteurs, SCs) idéal, qui nécessite quatre caractéristiques majeures: (1) une bonne capacité d'absorption de la lumière visible (2) des positions adéquates de BV et BC des SCs par rapport aux potentiels d’oxydation de l’eau et de réduction du proton (3) une utilisation efficace des photons absorbés et charges générées et (4) une bonne stabilité dans le temps. À cette fin, cette thèse contribue à la conception et à l’optimisation de trois matériaux innovants: les composites Au/g-C3N4, Au/TiO2 (P25)-gC3N4, et Au/TiO2 (NTs)-gC3N4 dont l’activité photocatalytique a été corrélé avec les propriétés physico-chimiques pour comprendre leurs performances photocatalytiques de production d'H2 sous irradiation solaire et visible. De manière annexe, certains de ces matériaux se sont également montrés performants pour les conversions du CO. Pour mettre en évidence l'efficacité des composites préparés, des études comparatives ont été testées en utilisant des références commerciales, pertinentes et les mélanges physiques correspondant.

To date, mankind is facing an energy and environmental crisis simultaneously due to mainly two factors: growth population and the dependency on fossil fuels. For this reason, the urgency of using renewables sources, e.g., solar energy, is a potential solution. For example, non-carbon based H2 production from solar light driven water photodissociation is a promising approach. Nevertheless, to target the mentioned objective, an ideal photocatalytic system (semiconductors, SCs) has to meet four main features: (1) capacity of absorption of visible-light (2) suitable VB and CB positions of SCs to undergo the two half reactions of water splitting (3) efficient use of absorbed photons and generated charges and (4) good stability over time. For this purpose, this thesis contributes to the design and optimization of three innovative materials: Au/g-C3N4, Au/TiO2 (P25)-gC3N4, and Au/TiO2 (NTs)-gC3N4 composites. Their photocatalytic activities were correlated with their physico-chemical properties. In addition some of these composites also exhibited interesting CO conversion yields. To highlight the efficiency on the as-prepared composites, comparative studies were tested using commercial, pertinent references, and physical mixtures homologs.