Les auto-organisations à 3D de nanocristaux (NCx) métalliques constituent une nouvelle génération de matériaux nanostructurés, appelés supercristaux. Ils présentent de nouvelles propriétés collectives, ce qui permet de les impliquer dans différentes applications technologiques. Dans cette thèse, nous proposons une étude comparative concernant la croissance hétérogène et homogène en absence ou présence d’un champ magnétique, de supercristaux de nanocristaux de cobalt obtenus par la voie micellaire (7,5 nm, σ: 11 %, type cfc) et par la dismutation d’un sel organométallique ([CoCl(PPh3)3]) (9 nm, σ: 10 %, type hc). Les premiers sont passivés avec l’acide dodécanoïque et les seconds avec l’oleylamine. En contrôlant la quantité d’oleylamine dans la solution colloïdale de NCx de Co-hc ainsi que le volume de solution déposée, nous favorisons la croissance de supercristaux, relativement similaires à ceux obtenus avec les NCx de Co-cfc. Une nouvelle méthode d’échange de ligands (de l’oleylamine à l’acide dodécanoïque) est proposée, favorisant des NCx de Co-hc dont l’interaction avec l’acide dodécanoïque est covalente. Les dépôts menés avec ces NCx favorisent pour la première fois des cristaux colloïdaux de NCx de Co-hc passivés d’acide dodécanoïque. En utilisant une méthode d’oxydation en solution, des nanocristaux cœur/coquille [Co (ferromagnétique)@ CoO (antiferromagnétique)] de taille uniforme, ont été obtenus avec un cœur métallique monocristallin (hc) et une coquille cfc. Les études préliminaires des propriétés magnétiques montrent un couplage d’échange magnétique à l’interface ferromagnétique/antiferromagnétique.