Electron and multielectron reaction characterizations in molecular photosystems by laser flash photolysis, towards energy production by artificial photosynthesis

par Thu-Trang Tran

Thèse de doctorat en Physique et chimie de la matière et des matériaux

Sous la direction de Thomas Pino et de Rachel Méallet-Renault.

Soutenue le 27-09-2019

à l'Université Paris-Saclay (ComUE) , dans le cadre de École doctorale Ondes et matière (Orsay, Essonne ; 2015-....) , en partenariat avec Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) (laboratoire) et de Université Paris-Sud (1970-2019) (établissement opérateur d'inscription) .

Le président du jury était Talal Mallah.

Le jury était composé de Thomas Pino, Rachel Méallet-Renault, Talal Mallah, Michel Sliwa, Yann Pellegrin, Murielle Chavarot-Kerlidou.

Les rapporteurs étaient Michel Sliwa, Yann Pellegrin.

  • Titre traduit

    Caractérisation des processus électroniques et multi-électroniques par spectroscopies laser résolues en temps dans des photosystemes moleculaires, vers la production de fuel solaire par photosynthèse artificielle


  • Résumé

    La demande énergétique de l’humanité augmente rapidement et ne montre aucun signe de ralentissement. Parallèlement à cette problématique, l'utilisation abusive de combustibles fossiles est l'une des principales causes d'augmentation de la concentration de CO₂ dans l'atmosphère. Ces problèmes doivent être résolus en termes de limitation des émissions de CO₂ et de recherche de sources d'énergie renouvelables pour remplacer les combustibles fossiles. De nos jours, l’énergie solaire est l’une des sources d’énergie renouvelables les plus efficaces. La conversion de l'énergie de la lumière solaire en électricité dans le photovoltaïque ou en énergie chimique par le biais de processus photocatalytiques implique invariablement un transfert d'énergie photo-induit et un transfert d'électrons. Dans ce contexte, l'objectif de la thèse est d'étudier les processus photo-induits dans les photosystèmes moléculaires utilisant la photolyse par flash laser. Le premier thème de cette thèse porte sur l’étude du transfert monoélectronique dans des systèmes de dyades donneur-accepteur en vue d’optimiser l’efficacité de la séparation des charges et de son application dans la cellule solaire organique photovoltaïque. Le deuxième thème de cette thèse porte sur l’étude de deux systèmes modèles de photosynthèse artificielle étudiés pour la possibilité d’une accumulation de charge par étapes. Ensuite, différents systèmes photocatalytiques, développés pour la photoréduction du CO₂, ont été étudiés. La compréhension des processus photo-induits devraient permettre l’amélioration de l'efficacité de la réduction du CO₂ dans les systèmes photocatalytiques pratiques.


  • Résumé

    The energy demand of humanity is increasing rapidly, and shows no signs of slowing. Alongside this issue, abuse using fossil fuels is one of the main reasons which leads to an increase in atmospheric CO₂ concentration. These problems have to be solved in terms of both limiting CO₂ emission and finding renewable energy sources to replace fossil fuels. Nowadays, solar energy appears as one of the most effective renewable energy sources. Conversion of solar light energy to electricity in photovoltaics or to chemical energy through photocatalytic processes invariably involves photoinduced energy transfer and electron transfer. In this context, the aim of the thesis focuses on studying photoinduced processes in molecular photosystems using laser flash photolysis. The first theme of this thesis focus on studying single electron transfer in Donor-Acceptor Dyad systems towards optimization efficiency of charge separation and application in the photovoltaic organic solar cell. In the second theme of this thesis, two model systems of artificial photosynthesis were investigated to assess the possibility of stepwise charge accumulation on model molecules. A fairly good global yield of approximately 9% for the two charge accumulation on MV²⁺ molecule was achieved. Then, different photocatalytic systems, which have developed for CO₂ reduction, were studied. Understanding of the photoinduced processes is an important step toward improving the efficiency of reduction of CO₂ in practical photocatalytic systems.


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