Détermination des intensités absolues d’émission XL d’actinides à l’aide d’un calorimètre métallique magnétique de haute résolution

par Riham Mariam

Thèse de doctorat en Aval du cycle nucléaire, radioprotection et radiochimie

Sous la direction de Martin Loidl.

Le président du jury était Pierre de Marcillac.

Le jury était composé de Martin Loidl, Pierre de Marcillac, Jules Gascon, Philippe Jonnard.

Les rapporteurs étaient Jules Gascon, Philippe Jonnard.


  • Résumé

    L'analyse isotopique des actinides est nécessaire pour le pilotage du cycle du combustible, le contrôle du traité de non-prolifération ou pour la surveillance environnementale. La précision de ces analyses peut être limitée par la performance du détecteur utilisé mais aussi par les incertitudes associées aux intensités d’émission disponibles dans les tables de données nucléaires. La désintégration des actinides est généralement suivie par d’intenses émissions de photons X et gamma dans la gamme d’énergie inférieure à 100 keV. Leur détection peut être intéressante pour l'analyse des actinides. Cependant, les techniques conventionnelles de mesure ne permettent pas de séparer correctement les raies des émissions concernées. Cette thèse a été consacrée à la mesure des intensités à l’aide d’un détecteur cryogénique. Ce dernier est basé sur un calorimètre métallique magnétique (MMC) qui permet de mesurer le dépôt d’énergie sous forme d’une élévation de température. Le MMC, appelé SMX3, comporte quatre pixels ; il est spécifiquement conçu pour la spectrométrie X et gamma de haute résolution dans la gamme d'énergie inférieure à 100 keV en vue de la mesure des intensités d’émission des actinides. Outre la haute résolution fournie par SMX3, due à son principe de fonctionnement, ce détecteur possède un rendement de détection constant et quasiment égal à 100% dans la gamme d'énergie inférieure à 25 keV, où les rayons XL des actinides sont émis. La courbe de rendement de SMX3 a été étalonnée par une méthode qui consiste en une mesure d’une seule source étalon d’Am-241 combinée à des simulations Monte Carlo. Les trois actinides Pu-238, Pu-239, et Cm-244 ont été mesurés afin de fournir des intensités absolues et relatives des émissions Li-Yj (avec Y=L,M,N,O,P i=1,2,3 et j=1..7). Grâce à la très haute résolution en énergie du MMC, les raies XL individuelles des actinides peuvent être séparées. Les raies satellites sont aussi détectées, leurs intensités relatives aux raies diagrammes dépendent de l’isotope en fonction des paramètres fondamentaux atomiques. Les intensités des raies XL individuelles ont pu être déterminées pour la première fois, notamment pour les transitions L₁-L₃. De plus, les intensités des régions XLi (i=1,2,3) ont été établies. Les intensités des groupes XL et XL globale sont comparées avec les calculs et les données expérimentales disponibles dans la littérature.

  • Titre traduit

    Determination of absolut emission intensities of L-X-ray emission of actinide using a high resolution metallic magnetic calorimeter


  • Résumé

    Isotopic analysis of actinides is necessary for fuel cycle management, non-proliferation treaty control or environmental monitoring. The accuracy of these analyses may be limited by the performance of the detector used but also by the uncertainties associated with the emission intensities available in the nuclear data tables. The disintegration of actinides is generally followed by intense X-ray and gamma photon emissions in the energy range below 100 keV. Their detection may be of particular interest for actinide analysis. However, conventional measurement techniques do not allow to properly separate the lines of the considered emissions. This thesis was devoted to the measurement of intensities using a cryogenic detector. The latter is based on a magnetic metallic calorimeter (MMC) that measures energy deposition as a temperature rise. The MMC, called SMX3, has four pixels and is specifically designed for high resolution X-ray and gamma spectrometry in the energy range below 100 keV to measure actinide emission intensities. In addition to the high resolution provided by SMX3 through its operating principle, this detector has a constant detection efficiency and almost equal to 100% over the energy range below 25 keV, where actinides' XL rays are emitted.The SMX3 yield curve was calibrated by a method that consists of a single standard source measurement of Am-241 combined with Monte Carlo simulations. The three actinides Pu-238, Pu-239, and Cm-244 were measured to provide absolute and relative intensities of Li-Yj emissions (with Y=L,M,N,O,P i=1,2,3 and j=1..7). Thanks to the very high energy resolution of the MMC, the individual XL lines of actinides can be separated. Satellite lines are also detected, their intensities relative to the diagram lines depend on the isotope according to the fundamental atomic parameters. The intensities of the individual XL lines could be determined for the first time, especially for the transitions L₁-L₃. In addition, the intensities of the XLi regions (i=1,2,3) were established. The intensities of the overall XL and XL groups are compared with the calculations and experimental data available in the literature.


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