Effets cinétique et chimique lors des premiers stades de croissance de films minces métalliques : compréhension multi-échelle par une approche expérimentale et modélisation numérique

par Clarisse Furgeaud

Thèse de doctorat en Milieux denses, matériaux et composants

Sous la direction de Grégory Abadias et de Cédric Mastail.

Le président du jury était David Babonneau.

Le jury était composé de Grégory Abadias, Cédric Mastail, Anny Michel, Stéphane Lucas, Bärbel Krause.

Les rapporteurs étaient Pierre Müller, Anne Hemeryck.


  • Résumé

    Cette thèse est consacrée au suivi de la dynamique de croissance de films minces métalliques par pulvérisation magnétron et sa corrélation avec les propriétés des films, telles que les contraintes résiduelles, la microstructure et la morphologie de surface. Différents outils de diagnostic in situ et en temps réel (courbure du substrat-MOSS, spectroscopie de réflectivité optique de surface-SDRS, diffraction (DRX) et réflectivité (XRR) des rayons X et résistivité électrique) couplés à des caractérisations ex situ (HRTEM, STEM, DRX, XRR, EBSD) ont permis d’appréhender l’influence des effets cinétiques et chimiques (réactivité interfaciale, effet d’alliage) sur les premiers stades de croissance (percolation et continuité) et l’évolution structurale et morphologique de films métalliques de haute (Cu, Ag) et faible (W) mobilité. Cette approche est couplée à des simulations atomistiques par Monte Carlo cinétique (kMC) donnant accès aux mécanismes élémentaires de croissance dans le cas du Cu. Ce code, construit et développé pour modéliser la croissance des films minces par pulvérisation magnétron, tient compte des spécificités de cette technique : distribution angulaire et énergétique du flux incident, dépôt d’énergie en (sub-)surface et évolution des contraintes aux joints de grains. Ce couplage expérimental et numérique a mis en évidence une interdépendance complexe de la vitesse de dépôt et du dépôt d’énergie sur la morphologie de croissance et les contraintes intrinsèques des films de Cu et Ag. La génération de contraintes dans ces systèmes résulte de la compétition de différents mécanismes atomiques. Le code kMC montre que la contrainte de compression due à la diffusion des adatomes dans les joints de grains diminue avec la vitesse de dépôt en l’absence de particules énergétiques. De plus, les effets chimiques étudiés comparativement dans les systèmes Cu/Ge et Ag/Ge ont mis en évidence une compétition entre énergie d’interface, réactivité chimique et ségrégation du Ge lors de la croissance. Si les mécanismes de croissance sont différents pour les deux métaux, la présence de Ge (en co-dépôt ou en sous-couche) mène aux mêmes conséquences microstructurales, à savoir une amélioration de la texture (111) et une diminution de la taille des grains et de la rugosité de surface. Enfin, cette méthodologie appliquée à la croissance d’alliages W-Si a montré une dépendance de l’épaisseur critique de la transition amorphe/cristal et de la compétition entre nucléation de la phase et en fonction de la teneur de Si.

  • Titre traduit

    Kinetic and chemistry effects during the early stages of growth of metallic thin films : multi-scale understanding by an experimental approach and numerical modeling


  • Résumé

    This thesis deals with the growth dynamics of thin metal films by magnetron sputtering and their correlation with film properties, such as residual stress, microstructure and surface morphology. Various in situ and real-time diagnostic tools (substrate curvature-MOSS, Optical surface reflectivity spectroscopy-SDRS, X-ray diffraction (XRD), X-ray reflectivity (XRR) and electrical resistivity) were implemented. Coupling these investigations with ex situ characterization (HRTEM, STEM, DRX, XRR, EBSD) allows to understand the influence of kinetic and chemical effects (interfacial reactivity, alloying effect) on the early stages of growth (percolation and continuity) but also on the structural and morphological evolutions of high (Cu, Ag) and low (W) mobility metal films. A modeling approach was used for the case of Cu growth, where kinetic Monte Carlo atomistic simulations (kMC) give access to elementary growth mechanisms. This code, developed in-house to model the growth of thin films by magnetron sputtering, takes into account the specificities of this technique: angular and energetic distribution of the incident flux, energy deposition in (sub-)surface and evolution of the stress at grain boundaries. This coupling of experiments and modelling has demonstrated a complex interdependence of the deposition rate and energy deposition on the growth morphology and the intrinsic stress of Cu and Ag films. The stress level in these systems results from the competition of different atomic mechanisms. The kMC code shows that, in the absence of energetic particles, the compressive stress due to the diffusion of adatoms in the grain boundaries decreases with the deposition rate.In addition, the chemical effects studied comparatively in the Cu/Ge and Ag/Ge systems revealed a competition between interface energy, chemical reactivity and Ge segregation during growth. The growth mechanisms are different for both metals however, the presence of Ge (co-deposited or sublayer) leads to the same microstructural consequences, namely an improvement of the texture (111) and a decrease of grain size and surface roughness.Finally, this methodology applied to the growth of W-Si alloys showed that the critical thickness of the amorphous / crystal transition and the nucleation of either the or the phase strongly depends on the Si content.


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