Developement of an "all-in-one" approach for the synthesis of silica-based hybrid materials

par Robert Winkler

Thèse de doctorat en Chimie Séparative, Matériaux et Procédés

Sous la direction de Stéphane Pellet-Rostaing et de Guilhem Arrachart.

Soutenue le 30-10-2019

à Montpellier , dans le cadre de Sciences Chimiques Balard , en partenariat avec Institut de Chimie Séparative de Marcoule (laboratoire) .

  • Titre traduit

    Développement d'une approche "tout-en-un" pour la synthèse de matériaux hybrides à base de silice


  • Résumé

    Ce travail de thèse porte sur la synthèse de nouveaux précurseurs d'organosilane et leur utilisation dans des matériaux hybrides à base de silice par une approche tout-en-un pour l'extraction de terres rares.Pour atteindre cet objectif, cinq précurseurs d'organosilane ont été synthétisés avec un bon rendement. Premièrement, ces nouveaux précurseurs ont été utilisés pour élaborer des matériaux hybrides à base de silice dense (SHM). La caractérisation de la structure locale par FTIR et de la mésostructure par SAXS du SHM final a permis de mettre en évidence le lien entre les interactions chimiques et physiques entre les groupes fonctionnels des précurseurs et les autres espèces présentes dans le mélange réactionnel qui déterminent la connectivité locale du réseau siloxane et la mésostructure des matériaux obtenus (phases lamellaire et hexagonale 2D). Deuxièmement, afin d'améliorer les propriétés du matériau, une approche innovante en deux étapes a été proposée. La première étape est basée sur la structuration de mélanges binaires alcool/eau afin d’influencer le comportement à l’agrégation des nanoparticules de silice préparé à partir de tétraéthyl orthosilicate. Ainsi, une surface spécifique remarquable de 2000 m² g-1 a pu être obtenue. Dans une seconde étape, les conditions de réaction conduisant aux matériaux ayant la plus grande surface spécifique ont été utilisées avec l’addition d’un précurseur d’organosilane synthétisé ne présentant pas de groupe fonctionnel générant de forte interaction physico-chimique. Les résultats montrent le potentiel de cette approche pour adapter les propriétés des matériaux obtenus. Enfin, les SHM synthétisés à partir de précurseurs d'organosilane purs ont été testés avec succès pour l'extraction sélective et efficace d'éléments tel que des terres rares présents dans un lixiviat modèle d’aimant NdFeB.Ces travaux offrent des perspectives prometteuses pour la synthèse « tout-en-un » de SHM à applications directes.


  • Résumé

    In this work, we investigated the synthesis of new organosilane precursors and their polymerization to silica hybrid materials with REE extracting properties via an all-in-one approach.To reach this goal, five organosilane precursors were synthetized in good yield. First, these new precursors were used to elaborate dense silica hybrid materials (SHM). The characterization of the local structure by FTIR and of the mesostructure by SAXS of the SHMs highlighted the link between the chemical and physical interactions between the headgroups of the precursors and the others species existing in the reaction mixture. These interactions drive the local connectivity of the siloxane network and the mesostructure of the obtained materials (lamellar and 2D hexagonal phases). Second, in order to improve the material properties, an innovative approach in two steps was proposed. The first step was based on the structuring of binary alcohol/water mixtures to influence the aggregation behavior of silica nanoparticles prepared from tetraethyl orthosilicate (TEOS). Here, a remarkable specific surface area of 2000 m2 g-1 was achieved. In a second step, the reaction conditions that lead to materials with the highest specific surface area were used in combination with the synthesized organosilane precursors. The results show the potential of this approach to tailor the properties of the obtained materials. Finally, the SHMs synthesized from the pure organosilane precursors were successfully tested for the selective and efficient extraction of rare earth elements present in a simulated leachate of NdFeB magnets.This work offers promising prospects for the "all-in-one" synthesis of SHMs with direct applications.


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