Turning halite fluid inclusions into accurate paleothermometers with Brillouin spectroscopy : development of a new method and application to the Last Interglacial in the Dead Sea

par Emmanuel Guillerm

Thèse de doctorat en Géosciences de l'environnement

Sous la direction de Véronique Gardien et de Fredéric Caupin.

Soutenue le 06-12-2019

à Lyon , dans le cadre de École doctorale de Physique et d’Astrophysique (Lyon) , en partenariat avec Université Claude Bernard (Lyon) (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire de géologie de Lyon : Terre, planètes et environnement (laboratoire) .

Le président du jury était Christophe Lecuyer.

Le jury était composé de Véronique Gardien, Fredéric Caupin, Mouna El Mekki-Azouzi, Ina Neugebauer.

Les rapporteurs étaient David A. Hodell, Tim K. Lowenstein.

  • Titre traduit

    Développement d'un Nouveau Paléothermomètre par Spectroscopie Brillouin sur Inclusions Fluides de Halite et Application au Dernier Interglaciaire en Mer Morte


  • Résumé

    Etant donné la réponse hétérogène et intense des continents aux changements climatiques, il est nécessaire d’étudier un grand nombre d’archives climatiques présentant une distribution spatiale dense. Malheureusement, les archives climatiques sur les continents sont rares, en particulier dans les milieux arides. Les inclusions fluides (IFs) de halite se sont donc révélées très prometteuses lorsque Roberts & Spencer (1995) ont montré pour la première fois leur potentiel d’enregistrement de la température passée des lacs salés en appliquant la méthode microthermométrique. En effet, ces micro-gouttelettes de solution-mère emprisonnées dans des cavités incompressibles au sein des cristaux de sel conservent leur densité initiale, et donc la température de piégeage, tout comme la densité du mercure indique la température ambiante dans un thermomètre classique. Cependant, Lowenstein et al. (1998) ont montré que les IFs étaient endommagées au cours de l’étape requise de nucléation de phase vapeur dans le freezer. Depuis lors, les études paléoclimatiques utilisant des IFs de halite ont été peu nombreuses. Au cours de cette thèse, nous avons développé une nouvelle méthodologie, basée sur la spectroscopie Brillouin (BS), permettant de contourner les limites de la microthermométrie. Cette technique, basée sur la mesure de l’interaction inélastique entre la lumière et les fluctuations thermodynamiques dans le fluide pour en déduire la vitesse du son, permet de déterminer la densité des IFs, et donc leur température de piégeage. Cette approche non destructive ne nécessite pas la nuclation d’une bulle, et évite donc de soumettre des échantillons à des écarts de température importants. Dans la mesure où notre méthode garde les IFs intactes, nous avons restauré leur potentiel en tant que paléothermomètre. Nous montrons que la BS sur les IFs de halite révèle la température de piégeage au degré Celsius près. Nous avons aussi établi une équation empirique permettant de prédire la pression seuil au-delà de laquelle les IFs, selon leur taille, s'endommagent et perdent l'information de température. Nous avons développé un modèle basé sur le formalisme de Pitzer, le principe d’additivité des mélanges de Young et la réponse mécanique élastique du cristal hôte aux changements de volumétriques du fluide pour calculer la pression interne de l'IF en fonction de la température et de sa composition. Connaissant la pression à l’intérieur de l’IF, on peut alors prédire la température à laquelle elle risque l’endommagement grâce à l'équation empirique. Pour illustrer l’efficience de la thermométrie Brillouin, nous avons échantillonné plusieurs dizaines d’intervalles de halite dans une longue carotte forée en 2011 par l'ICDP. L’application de la thermométrie Brillouin à cet enregistrement fournit une quantification unique des changements de température dans cette région au cours du dernier interglaciaire (LIG, il y a ~135 000 à 115 000 ans). De plus, nous montrons que la spectroscopie Brillouin permet dans le même temps de quantifier le niveau de la mer Morte et son évolution. En utilisant la courbe reconstituée de niveau du lac pour quantifier les paléo-précipitations, nous proposons donc une reconstruction complète températures-précipitations qui nous permet de définir un récit radicalement nouveau du climat de la région au cours de cette période. Nous montrons que les températures hivernales au cours du LIG étaient généralement inférieures à celles d’aujourd’hui et que les précipitations étaient beaucoup plus élevées, quoique sur une tendance baissière. En opposition aux estimations précédentes, la région n’a jamais connu de sécheresse extrême et n’a atteint des conditions aussi sèches qu’aujourd’hui qu’en fin de période. Les liens clairs qui se dégagent d’avec la Méditerranée et l’Atlantique, ainsi que les tendances climatiques clairement observées, nous amènent à suggérer un forçage orbital majeur de la circulation atmosphérique dans cette partie du globe


  • Résumé

    In the perspective of understanding the heterogeneity and intensity of the response of continents to climate changes, it is necessary to investigate a large number of climate archives displaying a dense spatial distribution. Unfortunately, contrary to the oceanic and polar realms, most landmasses are lacking such archives. Continuous deposits are rare, and the tools used by paleoclimatologists to decipher them all have their own biases, which are usually circumvented by means of a multi-proxy approach. This is not an easy task, especially in arid environments where the scarcity of water prevents potential organic archives from thriving and depositing. With this in mind, halite fluid inclusions (FIs) revealed very promising when Roberts and Spencer (1995), using the microthermometry technique, first showed their potential to hold past saline lakes temperature. Indeed, these micro-droplets of parent brine trapped inside incompressible cavities of the salt crystals happen to keep their initial density, and therefore the entrapment temperature, like the density of mercury indicating the temperature in the thermometer. However, Lowenstein et al. (1998) soon showed that FIs undergo damages during the requisite step of vapor phase nucleation in the freezer. Since then, paleoclimate studies using halite FIs have been few. During this thesis, we have developed a new methodology, based on Brillouin spectroscopy (BS), to bypass the limitations of microthermometry. This technique utilizes the inelastic interaction between light and spontaneous (thermal) density fluctuations in the fluid to measure its speed of sound, hence allowing for the determination of its density, ergo entrapment temperature. This non-destructive approach avoids submitting samples to large temperature gaps, as it does not need the presence of a bubble in the FI. As our method keeps FIs intact, we have restored their potential as an accurate paleothermometer. We show that BS on halite FIs reveals the entrapment temperature with an accuracy better than ±1 ◦C. We have established an empirical equation that defines the size-dependent threshold pressure beyond which FIs get damaged, and developed a model to calculate the FI pressure as a function of temperature and composition. We can thus determine the FIs size limit for safe paleothermometry measurements for a large variety of different natural samples. To illustrate the power of Brillouin thermometry, we sampled several tens of halite intervals from the 450 meters-long core 5017-1 drilled in the deep Dead Sea in 2010-2011 through the Deep Dead Sea Drilling Project (DSDDP). The application of Brillouin thermometry to this record provides a unique quantification of temperature changes in this region during the Last Interglacial (LIG, ~135,000 to 115,000 years ago). Furthermore, we show that Brillouin spectroscopy allows, at the same time, the quantification of the Dead Sea level and its evolution. Using the reconstructed lake level curve to quantify paleorainfall, we thus propose a complete temperature-precipitation reconstruction that enable us to outline a radically new narrative for the climate of the region during this period. We show that the LIG winter temperatures were mostly lower than today, and precipitation were much higher, albeit on a drying trend. Contrary to previous estimations, the region never experienced extreme drought during the LIG, and only reached conditions as dry as today towards the end of the period. The clear connections with the Mediterranean and the Atlantic exhibited by the record, along with the clear climatic trends observed, lead us to suggest a strong orbital forcing of the atmospheric circulation over this part of the globe. The example of the Dead Sea shows that Brillouin spectroscopy on halite FIs is in position to provide valuable data to test the efficiency of climate models.


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