Etat fondamental de trous légers dans des boîtes quantiques en nanofils : calculs numériques et spectroscopie magnéto-optique

par Kimon Moratis

Thèse de doctorat en Nanophysique

Sous la direction de David Ferrand et de Yann Michel Niquet.

Soutenue le 07-11-2019

à l'Université Grenoble Alpes (ComUE) , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Institut Néel (Grenoble) (laboratoire) .

Le président du jury était Julien Pernot.

Le jury était composé de Fabienne Michelini.

Les rapporteurs étaient Denis Scalbert, Nicolas Chauvin.


  • Résumé

    Dans ce travail, nous avons étudié les propriétés électroniques d’états de trous confinés dans des boites quantiques en nanofils. L'objectif principal était de déterminer les conditions permettant de stabiliser un état fondamental de trou léger et de mettre en évidence expérimentalement cet état de trou à l’aide de mesures de spectroscopie optique. Les deux principaux facteurs qui déterminent la nature de l’état de trou (trou lourd ou trou léger) et les mélanges entre états sont le confinement et les déformations élastiques. Ces paramètres peuvent être ajustés en modifiant le rapport entre la hauteur et la largeur des boites quantiques et en choisissant correctement le matériau qui l’entoure afin de maintenir le confinement du trou à l’intérieur de la boite quantique.D’un point de vue théorique, l’effet des déformations élastiques et du confinement a été étudié de manière approfondie par la mise en œuvre de calculs numériques k.p. Ces calculs ont été menés avec des boites quantiques en nanofils ayant une structure identique aux échantillons étudiés expérimentalement. Plus spécifiquement, nous avons étudié les propriétés de boites quantiques en compression (boites quantique de CdTe insérées dans des nanofils de ZnTe) et des boites quantiques en tension (boites quantiques de ZnTe entourées de coquilles de ZnMgTe). Les déformations élastiques et le confinement ont été ajustés en modifiant le rapport d’aspect des boites quantiques. Différents types de confinement ont été étudiés en modifiant le décalage de bande de valence entre la boite quantique et le nanofil (configurations de type I et de type II). De plus, une étude détaillée des propriétés de spin des états de trous légers a été menée en intégrant l’effet d’un champ d’échange dans les calculs k.p. Cette étude révèle une forte renormalisation du facteur de Landé des trous légers sous l’effet combiné des contraintes élastiques et du couplage spin-orbite.D’un point de vue expérimental, nous avons étudié des nanofils II-VI élaborés dans l’équipe par croissance par épitaxie par jets moléculaires. Des mesures de micro-photoluminescence à basse température ont été mises en œuvre avec des nanofils isolés afin d’étudier les propriétés électroniques de boites quantiques insérées dans les nanofils. L’étude des propriétés excitoniques (identification des excitons confinés, cathodoluminescence, autocorrélation) et du taux de polarisation a permis d’identifier sans ambigüité la présence de trous légers dans l’état fondamental en accord avec les prédictions théoriques. Afin de caractériser les états de trous légers à l’aide de leurs propriétés de spin, des études ont été menées avec des boites quantiques magnétiques contenant des atomes de manganèse (concentration de l’ordre de 10%). Ces boites quantiques ont été caractérisées par spectroscopie magnéto-optique sous fort champ magnétique (champ magnétique jusqu’à 11T). Différentes configurations de champs magnétiques ont été étudiées à l’aide de bobines de champs uni-axes et vectorielles (champs magnétiques parallèles ou perpendiculaires à l’axe des nanofils, champs magnétiques tournants). Une étude quantitative de l’effet Zeeman géant excitonique a permis de confirmer la présence d’état fondamental de trou léger dans les boites. Celle-ci se manifeste par la formation de polarons magnétiques excitoniques ayant des propriétés magnétiques anisotropes très originales. Un modèle quantitatif complet s’appuyant sur les modélisations numériques a été développé en très bon accord avec les résultats expérimentaux.

  • Titre traduit

    Light hole ground state in anisotropic nanowire - quantum dots : numerical calculations and magneto-optical spectroscopy


  • Résumé

    In this work we investigated the valence band ground state properties of nanowire quantum dots based on the II-VI materials. The main objective was to prove experimentally the stabilization of a light hole ground state in the nanowire quantum dot and understand which parameters influence the purity of the valence band ground state. The two main factors which determine the switching between heavy and light hole and their mixing is confinement and mismatch induced strain. These parameters can be tuned by modifying the length to diameter aspect ratio of the quantum dot and by choosing properly the material which surrounds it in order to maintain confinement of the hole inside the quantum dot.The effect of strain and confinement was studied extensively by $vec{k}cdot vec{p}$ theory on nanowire quantum dots similar to those we studied with optical measurements. More specifically we investigated the hole ground state properties of both compressive CdTe quantum dots in ZnTe nanowire and tensile ZnTe quantum dots surrounded by ZnMgTe. Strain was tuned by modifying the aspect ratio of the quantum dot and by depositing an external ZnMgTe shell to the ZnTe core. The effect of confinement was investigated by changing the valence band offset between the core and the dot and switching from a strong type I to a strong type II. Additionally, for the CdTe quantum dots we carried out calculations also under the presence of an exchange field, in order to study the spin properties of the ground state through the giant Zeeman shift. These calculations revealed a strong renormalization of the light hole Land'e factor due to a combined effect of elastic strain and spin-orbit coupling.The nanowires were grown by molecular beam epitaxy in our group and the electronic properties of the quantum dots inserted in them, were studied by low temperature micro-photoluminescence spectroscopy. The study of the excitonic properties (identification of confined excitons, cathodoluminescence, autocorrelation) and the degree of polarization, allowed us to identify without ambiguity the presence of light holes in the valence band ground state, in agreement to what is expected from theoretical predictions.In order to investigate the spin properties of a light hole ground state, we carried out measurements on magnetic quantum dots containing Mn atoms (concentration in the order of 10%). These quantum dots were characterized by magneto-optical spectroscopy under strong magnetic fields, up to 11 T. This study was carried out for different magnetic field configurations, using both a uniaxial and a vectorial magnet (magnetic fields applied parallel and perpendicular to the nanowire axis, rotating magnetic fields). The presence of a light hole ground state was confirmed through a quantitative study of the excitonic giant Zeeman shift. Light hole presence was manifested through the formation of an exciton magnetic polaron characterized by anisotropic magnetic properties, which were observed for the first time. The experimental data were fitted in very good agreement with a quantitative model which was developed, using the results obtained from numerical calculations.


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