Etude Operando des accumulateurs au lithium par couplage spectroscopie à photoémission des rayons X et spectroscopie d’impédance

par Jorge Eduardo Morales Ugarte

Thèse de doctorat en Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie

Sous la direction de Renaud Bouchet, Anass Benayad et de Catherine Santini.

Le président du jury était Fannie Alloin.

Le jury était composé de Michel Armand.

Les rapporteurs étaient François Tran-Van, Arnaud Etcheberry.


  • Résumé

    Face aux grands défis industriels dans les domaines du stockage électrochimique de l’énergie, un effort de recherche fondamentale sur les matériaux impliqués et leurs interfaces est aujourd'hui indispensable pour un gain en performance, durabilité, sécurité.Dans ce contexte, il est primordial de comprendre les processus interfaciaux mis en jeu qui induisent la dégradation de l’interface lithium métal-électrolyte et entrainent une baisse du rendement Coulombique et favorisent la croissance dendritique.Nous proposons ainsi dans cette thèse une étude couplant des techniques électrochimiques comme la spectroscopie d’impédance avec des techniques d’analyse de surface comme la spectroscopie à photoémission des rayons X pour étudier la réactivité chimique et électrochimiques entre les électrolytes et une électrode de lithium métal.Pour ce faire, un intérêt spécifique a été porté aux électrolytes à base de liquides ioniques, qui ont été proposés comme solvants des sels de lithium, notamment pour leur faible pression de vapeur saturante qui augmente considérablement la sécurité des batteries ainsi conçues.Enfin, ce travail a été consacré en particulier au développement de montages et de mesures operando XPS afin de suivre l’évolution chimique des interfaces à l’intérieur d’une batterie en temps réel.

  • Titre traduit

    In operando study of lithium batteries by coupling X-ray photoelectron spectroscopy and impedance spectroscopy


  • Résumé

    Faced with the major industrial challenges in the field of electrochemical energy storage, a fundamental research effort on the materials involved and their interfaces is nowadays essential for a gain in performance, durability and safety.In this context, it is essential to understand the interfacial processes involved that induce the degradation of the lithium metal-electrolyte interface and lead to a decrease in Coulombic efficiency and promote dendritic growth.In this thesis, we propose a study coupling electrochemical techniques such as impedance spectroscopy with surface analysis techniques such as X-ray photo-emission spectroscopy to study the chemical and electrochemical reactivity between electrolytes and a lithium metal electrode.To this end, special attention has been paid to the ionic liquids based electrolytes, which have been proposed as solvents for lithium salts, particularly for their low saturation vapor pressure, which considerably increases the safety of the batteries thus designed.Finally, this work was devoted in particular to the development of operando XPS assemblies and measurements in order to follow the chemical evolution of the interfaces inside a battery in real time.


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