Etude de la précipitation de l'hélium dans les combustibles nucléaires UO2 et (U,Pu)O2 en condition de stockage

Helium precipitation study in UO2 and (U,Pu)O2 nuclear fuels in storage conditions

• Auteur / Autrice : Adrien Michel
• Direction : Myriam Dumont, Martiane Cabié, Gaëlle Carlot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et sciences de la matière. Matière condensée et nanosciences
• Date : Soutenance le 19/12/2019
• Etablissement(s) : Aix-Marseille
• Ecole(s) doctorale(s) : Ecole Doctorale Physique et Sciences de la Matière (Marseille)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (IM2NP) (Marseille, Toulon) - Laboratoire d'Analyse de la MIgration des Radioéléments (CEA Cadarache)
• Jury : Président / Présidente : Marie-France Beaufort
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Antoine Ambard, Thierry Wiss, Guy Tréglia
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Marie-Hélène Mathon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hélium

Stockage

Combustibles nucléaires

Mots clés libres

Stockage

Combustible Nucléaire Usé

Microstructure

Met

Hélium

Bulles

Plaquettes

Disposal

Spent Nuclear Fuel

Microstructure

Tem

Helium

Bubbles

Platelets

Résumé

Le stockage à long terme du Combustible Nucléaire Usé (C.N.U.) en couches géologiques profondes est actuellement à l’étude en France en tant que scénario alternatif à celui de référence basé sur le retraitement. Dans ce contexte, la principale préoccupation est de prédire le relâchement des radionucléides, présents dans le combustible usé, lorsque l’eau arrivera au contact de celui-ci après plusieurs dizaines de milliers d’années. Ce relâchement dépendra fortement de l’évolution microstructurale du matériau au cours du stockage. La création d’une quantité significative d’hélium engendrée par la décroissance α des radionucléides pourrait avoir un impact sur cette évolution. Il est donc indispensable d’étudier le phénomène de précipitation de l’hélium, au sein des matrices combustibles UO2 et (U,Pu)O2, afin d’alimenter en données expérimentales, les modèles d’évolution à long terme du C.N.U. développés par le CEA. Une démarche d’études à effets séparés couplant l’implantation aux ions à des techniques de caractérisation fine (Microscopie Electronique en Transmission : MET, Diffusion des rayons X aux petits angles : SAXS) est mise en œuvre sur l’UO2. Concernant la matrice (U,Pu)O2, des échantillons de différentes teneurs en plutonium (20, 50 et 95 %) sont caractérisés par MET ainsi que par Diffusion de Neutrons aux Petits Angles (DNPA) afin de se prononcer sur la précipitation de l’hélium radiogénique

The direct disposal of Spent Nuclear Fuel (S.N.F) in deep geological layer is currently under study in France as an optional scenario to the reference one based on fuel reprocessing. In this context, the main concern is to predict radionuclides release from the spent fuel when water will enter in contact with it after several tens of thousands of year. This release will highly depend on its microstructural evolution during disposal. The production of non-negligible amount of helium from radionuclide alpha decay could affect this evolution. It is then essential to study helium precipitation phenomenon in UO2 and (U,Pu)O2 matrices in order to supply, with experimental data, theoretical models of long-time behavior for spent fuel developed by CEA. Separated effects study coupling ion implantation and fine characterizations (such as Transmission Electron Microscopy: TEM and Small Angle X-Ray Scattering: SAXS) has been performed to study uranium dioxide. As regards to (U,Pu)O2, samples containing different plutonium contents (20, 50 and 95 %) are characterized by TEM and Small Angle Neutron Scattering (SANS)