Structure atomique et électronique à l'interface LaAlO3/SrTiO3 dopée avec des éléments de transition

par Mihee Lee

Thèse de doctorat en Physique des matériaux

Sous la direction de Marie-José Casanove et de Hiroshi Daimon.

Soutenue le 25-01-2018

à Toulouse 3 , dans le cadre de École Doctorale Sciences de la Matière (Toulouse) .


  • Résumé

    La mise en évidence d'une conductivité métallique à l'interface entre deux oxydes isolants, le SrTiO3 et le LaAlO3, a ouvert un champ nouveau pour l'électronique tout oxyde (A. Ohtomo & H. Y. Hwang, Nature 427, 2004). Au-delà du fort potentiel applicatif de cette découverte, par exemple pour l'électronique de faible puissance, de nombreuses questions restent posées sur les propriétés de ces interfaces et les différents moyens de les contrôler. L'apparition de la conductivité à l'interface LaAlO3 / SrTiO3 est attribuée à la survenue d'une reconstruction électronique au-dessus d'une épaisseur critique de 4 cellules unités (u.c.) de LaAlO3, visant à compenser la discontinuité de charge à cette interface entre matériaux polaire (LaAlO3) et non polaire (SrTiO3). En plus de cet effet, qui requiert une interface d'excellente qualité, divers paramètres sont susceptibles d'affecter les propriétés de cette interface et un effort de recherche très important porte sur le contrôle et l'amélioration de ces propriétés par des moyens tels que le changement de la nature du substrat, l'application d'un champ de contraintes ou l'introduction de légères modifications chimiques dans la couche ou à l'interface. Ce travail de thèse participe à cet effort en explorant les propriétés de transport et la structure fine des interfaces LaAlO3 / SrTiO3 dopées avec des atomes de métaux de transition. Il est centré sur la fabrication et l'étude d'interfaces LaAlO3 / SrTiO3 dopées avec des atomes d'iridium ou de cobalt. La croissance de nanostructures de haute qualité, typiquement LaAlO3 (5 u.c.) / SrTiO3 dopé (1 u.c.) / SrTiO3 (substrat), a été effectuée dans un bâti de dépôt laser pulsé (PLD) équipé d'un RHEED in situ. L'effet des dopants Ir ou Co sur les propriétés de transport et sur la structure électronique et atomique de l'interface LaAlO3 / SrTiO3 a été analysé en fonction du niveau de dopage grâce à une combinaison de différentes méthodes expérimentales et de calculs DFT. En particulier, des investigations par des techniques avancées comme la diffraction de photoélectrons sur synchrotron (XPD) et la microscopie électronique de résolution atomique en mode STEM-HAADF ont été mises en œuvre pour sonder la structure locale à l'interface et quantifier le niveau de déformation dans la couche LaAlO3. La structure électronique a été étudiée par spectroscopie de perte d'énergie électronique dans un STEM. Les résultats montrent qu'il est possible d'induire des changements dans les propriétés des interfaces LaAlO3 / SrTiO3 en dopant la surface de SrTiO3 avec un dopant et une concentration appropriés. En particulier, les effets du niveau de dopage sur la déformation élastique et les distorsions locales dans les couches LaAlO3 et ses conséquences sur les propriétés mesurées sont décrits.

  • Titre traduit

    Atomic and electronic structure at transition metal doped LaAlO3/SrTiO3 interface


  • Résumé

    The demonstration in 2004 of a metallic conductivity at the interface between two insulating oxides, SrTiO3 and LaAlO3, opened a new field for all-oxide electronics (A. Ohtomo & H. Y. Hwang, Nature 427, 2004). Beyond the important applicative potential of this discovery for multifunctional and low power electronics, many questions remain about the properties of such interfaces and the different ways to control them. The occurrence of a conductive behaviour of the LaAlO3 / SrTiO3 interface is attributed to the advent of an electronic reconstruction above a critical thickness of 4 unit cells (u.c.) of LaAlO3, in order to compensate the charge discontinuity at the interface between a polar (LaAlO3) and a non-polar (SrTiO3) materials. In addition to this effect, which implies an interface of excellent quality, various parameters are likely to affect the properties of this interface, and a major research effort aims to control and improve these properties by ways such as the change in the nature of the substrate, the application of a stress field or the introduction of slight chemical modifications in the layer or at the interface. This thesis participates to this effort by exploring the transport and structural behaviour of LaAlO3 / SrTiO3 interfaces doped with transition metal atoms. It focuses on the fabrication and study of LaAlO3 / SrTiO3 interfaces doped with iridium or cobalt atoms. High quality nanostructures, typically LaAlO3 (5 u.c.) / doped-SrTiO3 (1 u.c.) / SrTiO3 (substrate), were grown by pulsed laser deposition (PLD) equipped with in-situ RHEED. The effect of Ir or Co dopants on both the transport properties and the electronic and atomic structure of the LaAlO3 / SrTiO3 interface was analysed as a function of the doping level thanks to a combination of different experimental methods and DFT calculations. In particular, advanced investigations by hard X-ray photoelectron diffraction on a synchrotron facility and by atomically resolved high angle annular dark field- scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM) were implemented to probe the local structure at the interface and quantify the level of strain in the LaAlO3. The electronic structure was investigated by electron energy loss spectroscopy in a STEM. Our results show that it is possible to induce changes in the properties of the LaAlO3 / SrTiO3 interfaces by doping the SrTiO3 surface with suitable dopant and concentration. In particular, effects of the doping level on the elastic deformation and the local distortions in the LaAlO3 layers and its consequences on the measured properties are described.

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Cette thèse a donné lieu à une publication en 2018 par Université Paul Sabatier [diffusion/distribution] à Toulouse

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Informations

  • Sous le titre : Structure atomique et électronique à l'interface LaAlO3/SrTiO3 dopée avec des éléments de transition
  • Détails : 1 vol. (164 p.)
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