Caractérisation globale d'explosifs et de substances connexes (polymères, liants et plastifiants) à l'état de traces sur des prélèvements solides reposant sur la spectrométrie de masse à haute-résolution

par Gabriel Gaiffe

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Richard B. Cole.

Soutenue le 10-10-2018

à Sorbonne université , dans le cadre de École doctorale Chimie moléculaire de Paris Centre (Paris) , en partenariat avec Institut parisien de chimie moléculaire (laboratoire) .

Le président du jury était Frédéric Aubriet.

Le jury était composé de Emmanuelle Sachon, Maxime Bridoux.

Les rapporteurs étaient Laurence Charles, William Buchmann.


  • Résumé

    La fabrication et le trafic illicite d’explosifs ont pour conséquence l’usage croissant d’engins explosifs lors d’attentats. L'identification d'explosifs est un enjeu majeur pour la lutte contre le terrorisme. La grande variété de formulations énergétiques rend cependant complexe leur caractérisation par une seule technique. Cette thèse s’est focalisé sur la spectrométrie de masse en cherchant à améliorer la détection de molécules explosives incluses dans des formulations énergétiques et en investiguant les processus mis en œuvre dans la technique de l’attachement d’anion permettant l’amélioration de la sensibilité de détection. Il apparaît que l’attachement de chlorure et de nitrate est la technique la plus appropriée à produire un signal intense. Une hypothèse a été avancée en se basant sur des expériences de CID et d’IRMPD. Le travail a aussi porté sur la caractérisation de la matrice environnant les explosifs pour créer une base de données. Ces analyses sont réalisées à l’aide des sources ASAP et DART, pour limiter les pertes de matière, avec en perspectives le travail sur des échantillons à l’état de traces. Ces méthodes ont montré leur capacité à produire des spectres de masse pour des polymères fluorés difficilement analysables. Afin d’obtenir une empreinte spectrale des polymères et de pouvoir comparer les spectres de ces polymères, une méthode d’analyse des défauts de masse de Kendrick a été développée et a permis d’identifier les polymères dans un mélange. Une analyse a été faite sur des échantillons réels d’explosifs pour comparer les espèces chimiques présentes pré et post explosion.

  • Titre traduit

    Global characterization of explosives and related substances (polymers, binders ans plasticizers) in trace amounts on solid samples based on high-resolution mass spectrometry


  • Résumé

    The manufacture and the illicit traffic of explosives result in the increasing use of explosive devices during attacks. The identification of explosives is a major issue for the fight against terrorism. However, the wide variety of energetic formulations make their characterization complex by a single technique. This thesis focused on mass spectrometry by seeking to improve the detection of explosive molecules embedded in energetic formulations and by investigating the processes involved in the technique of anion attachment used to improve the sensitivity of detection. It appears that chloride and nitrate attachment is the most appropriate technique to produce an intense signal. A hypothesis has been advanced based on CID and IRMPD experiments. The work also focused on characterizing the matrix surrounding the explosives to create a database. These analyzes are performed using ASAP and DART sources, to limit material losses, with the prospect of working on samples in trace amounts. These methods have shown their ability to produce mass spectra for fluorinated polymers that are difficult to analyze. In order to obtain a spectral fingerprint for the polymers and to be able to compare the spectra of these polymers, a Kendrick mass defect analysis method was developed and allowed to identify the polymers in a mixture. An analysis was made on real samples of explosives to compare the chemical species present pre and post explosion.


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