Simulation of thermomechanical properties of U-PuO2 nuclear fuel under irradiation

par Hector Balboa lópez

Thèse de doctorat en Mécanique des solides

Sous la direction de Yann Le Bouar.

Le président du jury était Charlotte Becquart.

Le jury était composé de Blas P. Uberuaga, Gaël Sattonnay, Laurent Van Brutzel.

Les rapporteurs étaient Marie-France Barthe.

  • Titre traduit

    Simulations des propriétés thermomécaniques du combustible nucléaire (U,PuO2) sous irradiation


  • Résumé

    L’objectif de cette thèse a été d’utiliser une approche numérique pour étudier l’impact des dommages d'irradiation sur la microstructure du combustible nucléaire composé d'un mélange d’oxyde de plutonium et d’uranium (MOX). Cette approche, réalisée à l'échelle atomique, repose sur l'utilisation de potentiels empiriques développés dans la littérature pour l'oxyde mixte $(U,Pu)O_2$ dans l’approximation des interactions d’ions rigides.Une première étape a été une analyse critique des propriétés structurales, thermodynamiques et mécaniques prédites par 5 potentiels de la littérature. Les calculs de dynamique moléculaire ont été réalisés à l'aide du code LAMMPS, sur l'ensemble de la gamme de composition de $UO_2$ à $PuO_2$ et à des températures comprises entre 300 K et le point de fusion. Nous montrons que les potentiels les plus satisfaisants sont ceux développés par Cooper et Potashnikov. Ces deux potentiels reproduisent correctement la stabilité thermodynamique des phases ainsi que l'évolution en température des paramètres de maille et de la chaleur spécifique. Cependant le comportement mécanique des oxydes est différent selon le potentiel choisi. Tout d'abord, on note que les constantes élastiques et le facteur d'anisotropie obtenus par le potentiel Cooper sont plus fidèles aux recommandations de la littérature. Ensuite, nous montons que la propagation d'une fracture induit une transformation de phase en pointe de fissure avec le potentiel de Cooper alors qu'une fissuration fragile est observée avec le potentiel Potashnikov.Une seconde étape a été l'étude des dommages d'irradiation dans les oxydes mixtes en se limitant à l'utilisation des deux potentiels de Cooper et de Potashnikov. Des calculs de dynamique moléculaire de cascades de déplacement ont été réalisés à différentes énergies, température et compositions en plutonium. Ensuite, afin d'évaluer les dommages d'irradiation sur des temps plus longs que ceux accessibles en dynamique moléculaire, la méthode d’accumulation de défauts a été utilisée. Pour les deux potentiels, l’évolution des dommages primaires avec l’augmentation de la dose suit globalement les mêmes étapes que celles trouvées précédemment dans $UO_2$. Tout d’abord, les défauts ponctuels sont créés. Par la suite, ils se regroupent et forment de petites boucles de Frank, qui après se transforment en dislocations parfaites. Cependant, la cinétique de la recombinaison de défauts ponctuels est significativement plus lente avec le potentiel de Cooper ce qui conduit à la création de petites régions désordonnées pour les cascades d'énergie élevée. L’effet de la teneur en plutonium est analysé. Nous montrons en particulier que la densité de dislocations crée diminue lorsque la teneur en plutonium augmente.Bien que la dynamique moléculaire a été décrite comme un microscope moléculaire en raison de sa capacité à décrire avec précision des systèmes atomiques, elle présente un inconvénient majeur, celui lié aux temps de l’ordre de la femto-seconde nécessaires pour résoudre les vibrations atomiques. Cela limite le temps total de simulation approximativement quelques nanosecondes. Afin de stimuler les processus, tels que la diffusion de cations, un autre outil de calcul est nécessaire. Les techniques de Monte Carlo (KMC) atomiques peuvent simuler de plus longtemps que la dynamique moléculaire . Cependant, pour que KMC fonctionne avec précision, il est nécessaire de connaître a priori tous les mécanismes de transition entre les états possibles. Pour cette raison, la method de Monte Carlo cinétique adaptative (aKMC) est choisie pour surmonter ces limitations. Cette méthode détermine les états de transition disponibles pendant la simulation. De cette manière, elle entraîne le système dans des états imprévus via des mécanismes complexes. La puissance de cet outil s'est révélée efficace pour découvrir la recombinaison de cations sur de plus longues périodes de temps que la DM.


  • Résumé

    The objective of this doctoral research is to use a numerical approach to study the impact of irradiation damage on the microstructure of the mixed uranium-plutonium oxide fuel (MOX). This numerical approach comprises mainly the use of Molecular Dynamics (MD) using empirical potential. Several empirical potentials for $(U,Pu)O_2$ can be found in the literature. The results of these potentials can exhibit significant differences. For this reason an extensive assessment of the main empirical potential found in the literature had to be performed.Five empirical interatomic potentials were assessed in the approximation of rigid ions and pair interactions for the $(U_{1-y},Pu_y)O_2$ solid solution. Simulations were carried out on the structural, thermodynamics and mechanical properties over the full range of plutonium composition, meaning from pure $UO_2$ to pure $PuO_2$ and for temperatures ranging from 300 K up to the melting point. The best results are obtained by potentials referred as Cooper and Potashnikov. The first one reproduces more accurately recommendations for the thermodynamics and mechanical properties exhibiting ductile-like behaviour during crack propagation, whereas the second one gives brittle behaviour at low temperature.From our results from the empirical potentials assessment, we can move to the radiation damage using only two potentials (Cooper and Potashnikov). In order to know the main source of defect during irradiation, MD displacement cascades were simulated. This revealed the damage created due to varying projectile energies. In addition, the Frenkel pair accumulation method was chosen to investigate the dose effect. This method circumvents the highly computing time demanding accumulation of displacement cascade by directly creating their final states, i.e. mainly point defects. Overall, results obtained with both potentials show the same trend. However, kinetics of point defect recombination are significantly slower with Cooper potential implying creation of small disordered region with high energy displacement cascades. The evolution of the primary damage with increasing dose follows the same steps as those found previously in pure $UO_2$. First, point defects are created. Subsequently, they cluster and form small Frank loops, which in turn transform and grow into unfaulted loops. We demonstrate also that increasing temperatures accelerate the production of dislocations shifting their creation to lower doses. The effect of the plutonium content is also evidenced, especially with Cooper potential. It shows that the dislocation density decreases when the plutonium content increases.Although, MD has been described as a molecular microscope due to its ability to discribe accuratily systems of atoms, it has a large drawback that is the short time steps of the order of femto-seconds needed to resolve the atomic vibrations. This limits the time typically few microsecond. In order to invetigate processess, such as, cation diffusion and rare-event annihilation of defects after cascaces, another computational tool is required. Atomistic or object kinetic Monte Carlo (KMC) techniques can run for longer timescales than MD. However, for KMC to work accurately, all of the possible inter-state transition mechanisms and their associated rates need to be known a priori. For this reason, the adaptive kinetic Monte Carlo (AKMC) is chosen to overcome these limitations. This method determines the available transition states during simulation. In this way, it takes the system into unforeseen states via complex mechanisms. The power and range of this tool proved to be efficient to discover cation Frenkel pair recombination over a longer periods of time than MD.


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