Auxiliary systems for observables : dynamical local connector approximation for electron addition and removal spectra

par Marco Vanzini

Thèse de doctorat en Physique de la mati?re condens?e

Sous la direction de Matteo Gatti.

Soutenue le 30-01-2018

à Paris Saclay , dans le cadre de ?cole doctorale Ondes et Mati?re (2015-.... ; Orsay, Essonne) , en partenariat avec ?cole polytechnique (Palaiseau, Essonne) (?tablissement op?rateur d'inscription) et de Laboratoire des solides irradi?s (Palaiseau, Essonne) (laboratoire) .

Le président du jury était Eric Canc?s.

Le jury était composé de Matteo Gatti, Roi Baer, Silvana Botti, Simo Houtari, Lucia Reining.

Les rapporteurs étaient Nicola Marzani, Eberhard K. U Gross.

  • Titre traduit

    syst?mes auxiliaires pour les observables : approximation du connecteur dynamique locale pour les spectres d'addition et d'?mission d'?lectrons


  • Résumé

    Cette th?se propose une m?thode th?orique innovante pour l'?tude des spectres d'excitation ? un ?lectron, mesur?e par spectroscopie de photo?mission directe et inverse.La plupart des calculs actuels au niveau de l??tat de l?art reposent sur des fonctions de Green ? plusieurs corps et des self-?nergies complexes et non locales, ?valu?es sp?cifiquement pour chaque mat?riau. M?me lorsque les spectres calcul?s sont en tr?s bon accord avec les exp?riences, le co?t de calcul est tr?s important. La raison est que la m?thode elle-m?me n'est pas efficace, car elle fournit beaucoup d'informations superflues qui ne sont pas n?cessaires pour l'interpr?tation des donn?es exp?rimentales.Dans cette th?se, nous proposons deux raccourcis par rapport ? la m?thode standard. Le premier est l'introduction d'un syst?me auxiliaire qui cible, en principe, le spectre d'excitation du syst?me r?el. L'exemple type est la th?orie de la fonctionnelle de la densit?, pour lequel le syst?me auxiliaire est le syst?me de Kohn-Sham : elle reproduit exactement la densit? du syst?me r?el par l'interm?diaire d'un potentiel r?el et statique, le potentiel de Kohn-Sham. La th?orie de la fonctionnelle de la densit? est, cependant, une th?orie de l'?tat fondamental, qui ne fournit que rarement des propri?t?s d'?tat excit?s : un exemple est le fameux probl?me de la sous-estimation de la bande interdite. Le potentiel que nous proposons (le potentiel spectral), local et d?pendant de la fr?quence, mais r?elle, peut ?tre consid?r? comme une g?n?ralisation dynamique du potentiel de Kohn-Sham qui donne en principe le spectre exact.Le deuxi?me raccourci est l'id?e de calculer ce potentiel une fois pour toute dans un syst?me mod?le, le gaz d'?lectrons homog?ne, et de le tabuler. Pour ?tudier des mat?riaux r?els, nous concevons un connecteur qui prescrit l'utilisation des r?sultats du gaz pour calculer les spectres ?lectroniques.La premi?re partie de la th?se traite de l'id?e de syst?mes auxiliaires, montrant le cadre g?n?ral dans lequel ils peuvent ?tre introduits et les ?quations qu'ils doivent satisfaire. Nous utilisons des mod?les de Hubbard solubles exactement pour mieux comprendre le r?le du potentiel spectral ; en particulier, il est d?montr? que le potentiel peut ?tre d?fini uniquement chaque fois que le spectre est non nul, et donne toujours les spectres attendus, m?me lorsque la partie imaginaire ou les contributions non locales de la self-?nergie jouent un r?le de premier plan.Dans la deuxi?me partie de la th?se, nous nous concentrons sur les calculs pour les syst?mes r?els. Nous ?valuons d'abord le potentiel spectral dans le gaz d'?lectrons homog?ne, puis l'importons dans le syst?me auxiliaire pour ?valuer le spectre d'excitation. Toute l?interdependence non triviale entre l'interaction ?lectronique et l'inhomog?n?it? du syst?me r?el entre dans la forme du connecteur. Trouver une expression pour cela est le v?ritable d?fi de la proc?dure. Nous proposons une approximation raisonnable bas?e sur les propri?t?s locales du syst?me, que nous appelons approximation du connecteur dynamique local.Nous mettons en ?uvre cette proc?dure pour quatre prototypes de mat?riaux diff?rents : le sodium, un m?tal presque homog?ne ; l'aluminium, encore un m?tal mais moins homog?ne ; le silicium, un semi-conducteur ; l'argon, un isolant inhomog?ne. Les spectres que nous obtenons avec cette approche concordent de mani?re impressionnante avec ceux qui sont ?valu?s via la self-?nergie, tr?s co?teuse en temps de calcul, d?montrant ainsi le potentiel de cette th?orie.


  • Résumé

    This thesis proposes an innovative theoretical method for studying one-electron excitation spectra, as measured in photoemission and inverse photoemission spectroscopy.The current state-of-the-art realistic calculations rely usually on many-body Green?s functions and complex, non-local self energies, evaluated specifically for each material. Even when the calculated spectra are in very good agreement with experiments, the computational cost is very large. The reason is that the method itself is not efficient, as it yields much superfluous information that is not needed for the interpretation of experimental data.In this thesis we propose two shortcuts to the standard method. The first one is the introduction of an auxiliary system that exactly targets, in principle, the excitation spectrum of the real system. The prototypical example is density functional theory, in which the auxiliary system is the Kohn-Sham system: it exactly reproduces the density of the real system via a real and static potential, the Kohn-Sham potential. Density functional theory is, however, a ground state theory, which hardly yields excited state properties: an example is the famous band-gap problem. The potential we propose (the spectral potential), local and frequency-dependent, yet real, can be viewed as a dynamical generalisation of the Kohn-Sham potential which yields in principle the exact spectrum.The second shortcut is the idea of calculating this potential just once and forever in a model system, the homogeneous electron gas, and tabulating it. To study real materials, we design a connector which prescribes the use of the gas results for calculating electronic spectra.The first part of the thesis deals with the idea of auxiliary systems, showing the general framework in which they can be introduced and the equations they have to fulfill. We then use exactly-solvable Hubbard models to gain insight into the role of the spectral potential; in particular, it is shown that a meaningful potential can be defined wherever the spectrum is non-zero, and that it always yields the expected spectra, even when the imaginary or the non-local parts of the self energy play a prominent role.In the second part of the thesis, we focus on calculations for real systems. We first evaluate the spectral potential in the homogeneous electron gas, and then import it in the auxiliary system to evaluate the excitation spectrum. All the non-trivial interplay between electron interaction and inhomogeneity of the real system enters the form of the connector. Finding an expression for it is the real challenge of the procedure. We propose a reasonable approximation for it, based on local properties of the system, which we call dynamical local connector approximation.We implement this procedure for four different prototypical materials: sodium, an almost homogeneous metal; aluminum, still a metal but less homogeneous; silicon, a semiconductor; argon, an inhomogeneous insulator. The spectra we obtain with our approach agree to an impressive extent with the ones evaluated via the computationally expensive self energy, demonstrating the potential of this theory.


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