Amélioration de la méthode de mesure de l'activité de dosimètres émetteurs de rayons X irradiés en réacteur nucléaire

par Jonathan Riffaud

Thèse de doctorat en Imagerie médicale et radioactivité

Sous la direction de Marie-Christine Lepy.

Le président du jury était Elias Khan.

Le jury était composé de Marie-Christine Lepy, Elias Khan, Gilles Ban, Olivier Sérot, Annick Billebaud, Vincent Gressier, Claire Michelet.

Les rapporteurs étaient Gilles Ban, Olivier Sérot.


  • Résumé

    La dosimétrie en réacteur permet de déterminer la fluence neutronique reçue pendant une irradiation et d’en caractériser le spectre (distribution énergétique des neutrons). Cette technique s’appuie sur la mesure de l’activité de dosimètres irradiés, constitués de métaux purs ou d’alliages. La mesure d’activité de ces échantillons est réalisée par spectrométrie gamma et X sur des rayonnements de faibles énergies (< 100 keV) et s’appuie actuellement sur un dosimètre étalon adapté et validé spécifiquement pour les conditions de mesure. Le but de la thèse est de s’affranchir de cette étape et de pouvoir mesurer directement l’activité des dosimètres. L’étude a concerné spécifiquement les dosimètres en niobium et en rhodium qui sont utilisés pour caractériser la signature des neutrons d’énergie autour de 1 MeV. Ils sont respectivement activés en Nb-93m et 1Rh-103m. Ces deux radionucléides se désintègrent par une transition gamma en émettant principalement des photons XK d’énergie autour de 20 keV, sur lesquels s’appuie la mesure d’activité en spectrométrie. Or, du fait de leur faible énergie, ces rayonnements présentent de nombreuses difficultés pour être analysés avec précision. Les différents paramètres nécessaires à la quantification de l’activité des dosimètres, avec une incertitude relative de l’ordre de 2 %, ont été étudiés en détails. Les travaux ont d’abord porté sur l’étalonnage en rendement des détecteurs au germanium hyper-pur (GeHP) dans la gamme d’énergie comprise entre 11 keV et 150 keV. Ceci constitue une étape cruciale dans la détermination de l’activité et s’avère délicate dans la gamme d’énergie considérée. L’approche expérimentale, utilisant des sources ponctuelles étalons, a été couplée à des modélisations semi-empiriques et à des simulations des interactions rayonnements-matière par des méthodes Monte Carlo (PENELOPE et GEANT4). Ces dernières ont permis d’approfondir l’étude du phénomène de diffusion des photons en basse énergie, aux alentours de 20 keV, qui interfère avec les pics d’absorption totale dans les spectres et perturbe leur analyse. Dans un second temps, les simulations de Monte Carlo ont également été utilisées pour établir les facteurs de corrections nécessaires à la mesure des dosimètres : auto-absorption du rayonnement dans le matériau et changement de géométrie entre les conditions d’étalonnage (source ponctuelle) et les conditions de mesure (échantillon métallique massif). Le phénomène de fluorescence lié à la présence d’impuretés (dans le matériau du dosimètre ou créées lors de l’irradiation en réacteur) a été étudié et les facteurs de corrections à appliquer pour en tenir compte ont été établis. Les données du schéma de désintégration, en particulier les intensités d'émission des rayons X, sont les principales composantes de l'incertitude sur la valeur d'activité des dosimètres. Les intensités d'émission X font rarement l'objet de mesures expérimentales, le plus souvent, leurs valeurs découlent du schéma de désintégration et des données fondamentales nucléaires et atomiques de l'élément tels les coefficients de conversion interne et le rendement de fluorescence. Plusieurs expériences ont été menées pour fournir de nouvelles données expérimentales. Les coefficients d’atténuation massique et les rendements de fluorescence K du niobium et du rhodium ont été déterminés en utilisant un rayonnement photonique monochromatique sur le synchrotron SOLEIL. Les intensités d’émission du Rh-103m ont été mesurées suivant deux approches, l’une à partir de rhodium activé au réacteur ISIS et l’autre à partir d’une solution de palladium-103. Toutes ces nouvelles valeurs sont comparées aux données publiées et le schéma de désintégration du Rh-103m est discuté.

  • Titre traduit

    Improvement of the activity measurement method of X-ray emitting dosimeters irradiated in nuclear reactor


  • Résumé

    Reactor dosimetry is used to determine the neutron fluence during an irradiation and to characterize its spectrum (neutron energy distribution). This technique is based on the analysis of the activity of irradiated dosimeters, made of pure metals or alloys. The activity measurement of these samples is performed by gamma and/or X-ray spectrometry and is currently based on specific standard dosimeters, validated for the measurement conditions. The goal of the thesis is to avoid this calibration step and to be able to directly measure the activity of the sample. The study focused specifically on niobium and rhodium dosimeters which are used to characterize neutrons in the energy range around 1 MeV. Their activation produces 93mNb and 103mRh, respectively. These two radionuclides decay through an isomeric gamma transition, emitting mainly K X-rays with energies around 20 keV, on which the spectrometric activity measurement is based. However, owing to their low energy, these X-rays are particularly difficult to measure accurately. The various parameters required to determine the activity of the dosimeters, with a relative standard uncertainty of around 2%, were studied in detail. The work initially focused on the calibration of hyper-pure germanium (HPGe) detectors in the energy range between 11 keV and 150 keV. This is a crucial step in determining the activity of a radionuclide sample and is difficult to achieve in the energy range of interest. The experimental approach, using standard point sources, was coupled with semi-empirical modelling and simulations of radiation-matter interactions by Monte Carlo methods (PENELOPE and GEANT4). These methods have made it possible to study in detail the photons scattering at low energy, around 20 keV, which interferes with the full-energy peaks in the spectra and disturbs their analysis. In a second step, Monte Carlo simulations were used to calculate the correction factors needed to derive the dosimeter activity: self-absorption of photons in the dosimeter material and the geometry change between the calibration conditions (point source) and the measurement conditions (solid metal sample). The fluorescence induced by impurities (in the dosimeter material or created during irradiation in the reactor) was studied and the correction factors to be applied were established. Radioactive decay data, particularly photon emission intensities, are the main components of the uncertainty in dosimeter activity results. X-ray emission intensities are rarely measured experimentally and most often their values are calculated from fundamental parameters i.e. internal conversion coefficients and fluorescence yields, and a balanced decay scheme, of the nuclide. Several experiments were designed to provide new experimental data. The mass attenuation coefficients and K fluorescence yields of niobium and rhodium were determined using a monochromatic photon beam at the SOLEIL synchrotron facility. The photon emission intensities of 103mRh were measured using two approaches, one from rhodium activated at the ISIS reactor and the other from a solution of palladium 103. All these new values are compared with previously published data and the decay scheme of 103mRh is discussed.


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