Identification des conditions de rupture fragile des gainages combustibles en alliage de zirconium oxydés sous vapeur d’eau à haute température et trempés sous charge axiale

par Ronan Thieurmel

Thèse de doctorat en Sciences et génie des matériaux

Soutenue le 14-09-2018

à Paris Sciences et Lettres , dans le cadre de École doctorale Sciences des métiers de l'ingénieur (Paris) , en partenariat avec ENSMP MAT. Centre des matériaux (Evry, Essonne) (laboratoire) et de École nationale supérieure des mines (Paris) (établissement de préparation de la thèse) .

Le président du jury était Ivan Guillot.

Le jury était composé de Jacques Besson, Anne-Françoise Gourgues-Lorenzon, Jean-Christophe Brachet, Édouard Pouillier.

Les rapporteurs étaient Eric Andrieu, Jean Desquines.


  • Résumé

    Lors d’un scénario hypothétique d’Accident par Perte de Réfrigérant Primaire (APRP), les gainages combustibles en alliage de zirconium subissent des sollicitations thermomécaniques sévères dans des environnements chimiques très oxydants. L’évolution des conditions de pression et de température ainsi que la présence du fluide réfrigérant peuvent entraîner dans un premier temps le ballonnement-éclatement puis l’oxydation sous vapeur et la prise d’hydrogène à haute température ainsi que des chargements mécaniques axiaux lors du renoyage final.L’objectif de la thèse est d’identifier les mécanismes et les paramètres clés qui gouvernent la rupture lors de la phase de renoyage sous traction. Des essais semi-intégraux, visant à reproduire un scénario APRP sur des tronçons de gaines de Zircaloy−4, ont été réalisés afin d’étudier le comportement de ce matériau dans de telles conditions.Un seuil fonction de la durée d’oxydation à haute température, à partir duquel la gaine rompt lors du renoyage, est mis en évidence. Deux lieux de rupture sont identifiés : la zone ballonnée où l’oxydation est maximale et la prise d’hydrogène nulle, ainsi que la zone dite « d’hydruration secondaire », sous la zone ballonnée, où la prise d’hydrogène est conséquente et l’oxydation moindre. Par ailleurs, un scénario de la rupture par rapport à la chronologie du renoyage a été établi.Cependant, le traitement macroscopique de ces essais ne permet pas de discriminer ces deux lieux de rupture, car la rupture intervient indépendamment dans le ballon et hors zone ballonnée en fonction du transitoire appliqué et de la morphologie du ballonnement-éclatement. Une approche locale a été mise en place, à partir de la caractérisation microstructurale et fractographique systématique des éprouvettes d’essai, afin d’établir un critère de rupture dépendant de l’état du matériau.La distribution complexe des éléments chimiques et des phases dans l’épaisseur de la gaine a été déterminée. Les changements de phase dans le ballon fortement oxydé, menant à une microstructure globalement fragile, ont été explicités. Une loi de seuil à rupture, en zone d’hydruration secondaire, a été identifiée à l’aide des mesures d’épaisseurs de phases et du profil de teneur en hydrogène.

  • Titre traduit

    Identification of brittle fracture conditions of zirconium alloy fuel claddings oxidized under steam at high temperature and quenched under axial loading


  • Résumé

    During hypothetical Loss-Of-Coolant-Accident (LOCA) scenarios, zirconium alloy fuel cladding tubes are subjected to severe thermo- mechanical loading conditions in highly oxidising chemical environments. Pressure and temperature evolution together with cooling water can lead to ballooning and burst followed by steam oxidation and hydrogen uptake at high temperature, and then axial loading during the final reflooding stage.This study focuses on the identification of mechanisms and key parameters which drive cladding fracture during the reflooding stage under axial tensile load.Laboratory-scale semi-integral tests simulating LOCA transients on Zircaloy−4 test rods have been realised. A fracture/no-fracture threshold of oxidation duration at high temperature has been determined. Two fracture locations have been identified: i) the burst zone with maximal oxidation and no hydrogen uptake, and ii) the “secondary hydriding” zone below the burst zone, with substantial hydrogen absorption and lower oxidation levels. Moreover, a scenario of fracture as a function of the reflooding chronology has been identified. Nevertheless, the macroscopic treatment of these tests has not permitted to discriminate these two fracture locations because fracture independently occurs in and out of the burst zone, whatever the applied transient and the balloon and burst morphologies.From systematic microstructural and fractographic characterisation of test specimens, a local approach aiming at identifying a fracture threshold as a function of the microstructural state of the material has been applied. The complex distribution of chemical elements and phases across the cladding thickness has been determined. Phase transformations in the highly-oxidised balloon, leading to a globally brittle microstructure have been explicated. In the secondary hydriding zone, a fracture threshold criterion has been identified by means of layer thickness measurements and hydrogen uptake profile.


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