Plasma based assembly and engineering of advanced carbon nanostructures

par Ana Inês Vieitas de Amaral Dias

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Johannes Berndt et de Elena Stefanova Tatarova.

Le président du jury était Eva Kovacevic.

Le jury était composé de Johannes Berndt, Elena Stefanova Tatarova, Eva Kovacevic, Uros Cvelbar, Orlando Teodoro, Chantal Boulmer-Leborgne, Bruno Miguel Soares Goncalves.

Les rapporteurs étaient Uros Cvelbar, Orlando Teodoro.

  • Titre traduit

    Plasmas appliqués à la production de nanostructures de carbone avancées


  • Résumé

    L’environnement réactif du plasma constitue un outil puissant dans la science des matériaux, permettant la création de matériaux innovatifs et l'amélioration de matériaux existants qui ne serait autrement pas possible.Le plasma fournit simultanément des fluxes de particules chargées, des molécules chimiquement actives, des radicaux, de la chaleur, des photons, qui peuvent fortement influencer les voies d'assemblage à différentes échelles temporelles et spatiales, y compris à l’échelle atomique.Dans cette thèse de doctorat, des méthodes tenant pour base des plasmas micro-ondes ont été utilisées pour la synthèse de nanomatériaux de carbone, y compris graphène, graphène dopé à l'azote (N-graphène) et structures de type diamant.À cette fin, ce travail est lié à optimisation de la synthèse de nanostructures 2D du carbone, comme graphène et N-graphène par la poursuite de l'élaboration et du raffinement de la méthode développée en Plasma Engineering Laboratory (PEL). La synthèse de graphène de haute qualité et en grandes quantités a été accomplie avec succès en utilisant des plasmas d'Ar-éthanol à ondes de surface dans des conditions de pression ambiante. De plus, le N-graphène a été synthétisé par un procédé en une seule étape, de l'azote a été ajouté au mélange d’Ar-éthanol, et par un procédé en deux étapes, en soumettant des feuilles de graphène préalablement synthétisées ont été exposées à un traitement plasma argon-azote à basse pression. Les atomes d'azote ont été incorporés avec succès dans le réseau de graphène hexagonal, formant principalement liaisons pyrroliques, pyridiniques et quaternaires. Un niveau de dopage de 25 at.% a été atteint.Différents types de nanostructures de carbone, y compris du graphène et des structures de type diamant, ont été synthétisées au moyen d'un plasma d’argon en utilisant du méthane et du dioxyde de carbone comme précurseurs du carbone.De plus, des plasmas à couplage capacitif ont également été utilisés pour la fonctionnalisation du graphène et pour la synthèse de nanocomposites, tels que les composites de Polyaniline (PANI)-graphène. Les utilisations potentielles de ces matériaux ont été étudiées et les deux structures ont démontré avoir des attributs remarquables pour leur application aux biocapteurs.


  • Résumé

    Plasma environments constitute powerful tools in materials science by allowing the creation of innovative materials and the enhancement of long existing materials that would not otherwise be achievable. The remarkable plasma potential derives from its ability to simultaneously provide dense fluxes of charged particles, chemically active molecules, radicals, heat and photons which may strongly influence the assembly pathways across different temporal and space scales, including the atomic one.In this thesis, microwave plasma-based methods have been applied to the synthesis of advanced carbon nanomaterials including graphene, nitrogen-doped graphene (N-graphene) and diamond-like structures. To this end, the focus was placed on the optimization of the production processes of two-dimensional (2D) carbon nanostructures, such as graphene and N-graphene, by further elaboration and refinement of the microwave plasma-based method developed at the Plasma Engineering Laboratory (PEL). The scaling up of the synthesis process for high-quality graphene using surface-wave plasmas operating at atmospheric pressure and argon-ethanol mixtures was successfully achieved. Moreover, N-graphene was synthetized via a single-step process, by adding nitrogen to the argon-ethanol mixture, and via two-step process, by submitting previously synthetized graphene to the remote region of a low-pressure argon-nitrogen plasma. Nitrogen atoms were usefully incorporated into the hexagonal graphene lattice, mainly as pyrrolic, pyridinic and quaternary bonds. A doping level of 25% was attained.Different types of carbon nanostructures, including graphene and diamond-like nanostructures, were also produced by using methane and carbon dioxide as carbon precursors in an argon plasma.Additionally, capacitively-coupled radio-frequency plasmas have been employed in the functionalization of graphene and in the synthesis of Polyaniline (PANI)-graphene composites. The potential uses of these materials were studied, with both showing favourable characteristics for their applicability in biosensing applications.


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