Study of acoustic cavitation near metal surfaces contaminated by uranium

par Ran Ji

Thèse de doctorat en Chimie Séparative, Matériaux et Procédés

Sous la direction de Sergueï Nikitenko.

Soutenue le 13-11-2018

à Montpellier , dans le cadre de Sciences Chimiques Balard , en partenariat avec Institut de Chimie Séparative de Marcoule / ICSM - UMR 5257 (laboratoire) .

  • Titre traduit

    Etude de la cavitation acoustique à proximité de surfaces métalliques contaminées par l'uranium


  • Résumé

    Le démantèlement des réacteurs UNGG produit un grand volume de matériaux métalliques contaminés. Parmi ceux-ci, les alliages à base de magnésium, connus comme métaux hautement réactifs, présentent un risque élevé de corrosion et peuvent générer de l'hydrogène gazeux qui peut causer de graves dommages pendant le stockage. Afin de réduire le volume des effluents radioactifs générés et de déclasser les déchets nucléaires, la sonochimie peut être mise en œuvre comme technologie efficace pour la décontamination des surfaces métalliques. La sonochimie traite des effets des ondes ultrasonores sur les réactions chimiques en solution. Les effets observés en sonochimie proviennent du phénomène de cavitation acoustique, qui est la nucléation, la croissance et l'effondrement implosif rapide de microbulles remplies de gaz et de vapeur. Des espèces et des radicaux excités peuvent être générés dans le plasma formé, qui émet de la lumière (sonoluminescence). Lorsque l’effondrement des bulles a lieu à proximité d'une surface solide, il produit des ondes de choc violentes et des microjets dirigés vers la surface. Ces effets physiques contribuent fortement au nettoyage par ultrasons, à la dépassivation de surfaces et à la décontamination.Cette étude se concentre sur : 1) les comportements de cavitation près d'une surface solide ; 2) la structuration ultrasonore des surfaces étendues de magnésium ; 3) la décontamination par ultrasons de surfaces métalliques radioactives. L'activité sonochimique est évaluée en mesurant les rendements en H2O2, la distribution de sonochimiluminescence et les spectres de sonoluminescence. Les effets de la structuration et de la décontamination des surfaces sont suivis au moyen de MEB, EDS, FTIR, Raman, DRX, analyse du comportement de mouillage, spectrométrie de masse et ICP-AES.Ce travail a mis en évidence le fort impact de la fréquence ultrasonore sur l'activité sonochimique, sa distribution spatiale et sur les effets générés sur les échantillons de magnésium. Une répartition spatiale homogène de l'activité sonochimique est observée aux fréquences ≥ 100 kHz. L'effondrement asymétrique des bulles est plus susceptible de se produire près de la surface solide aux ultrasons à haute fréquence. La formation d’une structure allongée semblable à une balle de golf est observée à des fréquences comprises entre 100 et 362 kHz. De telles architectures résultent de la dissolution contrôlée par ultrasons de la surface Mg. Il est probable que la nucléation hétérogène assurée par la création de défauts par les ultrasons et la libération de gaz H2 soient à l'origine de la formation des cratères. La décontamination des surfaces radioactives de Mg et d’alliages de Mg ont d'abord démontré un nettoyage rapide par les ultrasons suivi d’un lent processus de recontamination due à l'adsorption de brucite formée sur les surfaces de Mg ou de ses alliages.


  • Résumé

    The dismantling of UNGG reactors produces large volumes of contaminated metallic materials. Among these, magnesium-based alloys which are known as highly reactive metals, have a high risk of corrosion and can generate hydrogen gas that can cause serious damages during storage. In order to reduce the volume of generated radioactive effluents and downgrade nuclear wastes, sonochemistry can be applied as an efficient technology for metallic surface decontamination. Sonochemistry deals with the effects of ultrasound waves on chemical reactions in solution. The effects observed in sonochemistry originate from the acoustic cavitation phenomenon, which is the nucleation, growth and rapid implosive collapse of gas and vapor filled microbubbles. Excited species and radicals can be generated in the formed plasma and light (sonoluminescence) is emitted. When the bubble collapse takes place in the vicinity of a solid surface, it produces violent shock waves and microjets directed towards the surface. These physical effects strongly contribute in ultrasonic cleaning, surface depassivation and decontamination.This study focuses on: 1) the cavitation behaviors near a solid surface; 2) the ultrasonic structuration of extended magnesium surfaces; 3) the ultrasonic decontamination of radioactive metal surfaces. The sonochemical activity is evaluated by measuring H2O2 yields, sonochemiluminescence distribution and sonoluminescence spectra. Surface structuration and decontamination effects are followed by means of SEM, EDS, FTIR, Raman, XRD, wetting behavior analysis, mass spectrometry and ICP-AES.The investigations reveal a strong ultrasonic frequency dependency of the cavitation activity and distribution and of the effects generated on the Mg samples. A homogeneous spatial repartition of sonochemical activity is observed at frequencies ≥ 100 kHz. Asymmetrical bubble collapse is found more likely to happen near the solid surface at high frequency ultrasound. A golf-ball like extended structure is observed at frequencies between 100 and 362 kHz. It is shown that such architectures result from the ultrasonically controlled dissolution of the Mg surface. Heterogeneous nucleation provided by the creation of defects by ultrasound and the release of H2 gas are supposed to be at the origin of the crater formation. Decontamination of radioactive surfaces of Mg and Mg alloys demonstrate rapid ultrasonic cleaning followed by a slow recontamination process which is due to the adsorption of brucite formed on the surfaces of Mg or its alloys.


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