Improved resistance to deactivation of coupled NH3-SCR/ DPF catalyst for diesel exhaust emissions control

par Parnian Peyrovi

Thèse de doctorat en Chimie théorique, physique, analytique

Sous la direction de Christophe Dujardin et de Pascal Granger.

  • Titre traduit

    Amélioration de la résistance à la désactivation d’un système catalytique couplé NH3-SCR / DPF pour le contrôle des émissions de gaz d'échappement des moteurs diesel


  • Résumé

    Les moteurs Diesels connaissent un intérêt récent tout particulier car ils rejettent moins de CO2 que les moteurs essences à puissance égale, du fait qu’ils travaillent en mélange pauvre (en excès d’oxygène). Récemment, des catalyseurs de réduction catalytique sélective (SCR) déposés sur des filtres à particules diesel (FAP) ont été développés pour les applications automobiles en raison de leur capacité à réduire simultanément les émissions de NOx et de particules. Une telle mise en œuvre nécessite une résistance thermique améliorée du catalyseur SCR du fait des exothermes liés à la régénération périodique du FAP. Le but de ce travail est de proposer un catalyseur pour la réduction des NOx par NH3 actif après vieillissement à haute température. La première partie de ce manuscrit détaille les modifications du catalyseur CeV0.95W0.05O4 en ajoutant des éléments de terres rares (Pr3+, Gd3+, Tb3+, Er3+). Le catalyseur le plus prometteur obtenu par la substitution partielle du cérium par des terres rares était finalement le catalyseur Ce0.5Er0.5V0.95W0.05O4. Une substitution partielle du cérium par de l’erbium permet d’obtenir un gain d’activité après vieillissement à 600 et 850°C attribué à la capacité de l'erbium à favoriser la stabilité thermique des catalyseurs contenant du vanadium. Ce comportement pourrait également être corrélé aux caractéristiques de la liaison Er3+_O_V5+ et à leur capacité à modifier les caractéristiques de la liaison V_O et les propriétés acide/base de surface. Le catalyseur Ce0.5Er0.5V0.95W0.05O4, la formulation optimisée, permet d’obtenir une conversion de NOx supérieure à 80% entre 250 et 400°C en condition Fast-SCR après un vieillissement à 850°C.


  • Résumé

    Diesel engines have been extensively implemented because they emit lesser CO2 than gasoline engine of equivalent power, since they work in lean condition, i.e. in excess of oxygen. Recently, Selective Catalytic Reduction (SCR) catalysts coated on Diesel Particulate Filters (DPF) have been introduced for automotive applications due to capability of reducing NOx and PM simultaneously. However, such implementation requires improved thermal resistance of the SCR catalyst due to the exotherms related to the periodic regeneration of DPF. The point of this manuscript is to propose a catalyst active in NOx reduction by NH3 after aging at high temperature. The first part of this manuscript details the modifications of CeV0.95W0.05O4 catalyst by adding of rare earths elements (Pr3+, Gd3+, Tb3+, and Er3+). The most promising catalyst obtained by the partial substitution of cerium by rare earths was finally Ce0.5Er0.5V0.95W0.05O4 catalyst. A partial substitution of the cerium by the erbium allows obtaining an increase of the activity after an aging at 600°C and 850°C attributed to the ability of erbium to promote thermal stability of the vanadium-containing catalysts. This behaviour might be also correlated with the characteristics of Er3+_O_V5+ bond and to their ability to alter the characteristics of the V_O bond and the acid/base surface properties. Ce0.5Er0.5V0.95W0.05O4 catalyst, an optimized formulation, is able to get a NOx conversion superior to 80% between 250 and 400°C in Fast-SCR condition after an aging at 850°C.



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