Développement de matériaux composites à base de graphène pour des applications en stockage électrochimique

par Harish Banda

Thèse de doctorat en Chimie physique moléculaire et structurale

Sous la direction de Lionel Dubois.

Le président du jury était Fannie Alloin.

Le jury était composé de Patrice Simon.

Les rapporteurs étaient Encarnación Raymundo-Pinero, Daniel Belanger.


  • Résumé

    Les attentes autour du graphene peuvent être expliquées par les fortes potentialités applicatives de ce matériau (transistors RF, (bio)capteurs, TCL…). Sa grande surface spécifique, sa forte résistance mécanique ainsi que sa bonne conductivité permettraient de cibler des applications dans le domaine du stockage électrochimique tel que les pseudo-condensateurs. Il a été mis en évidence que des structures 3D de graphène définies comme des hydro- ou des aero- gels et présentant des surfaces spécifiques très élevées peuvent être obtenues. Ce type d’architecture présente un fort potentiel dans le domaine des matériaux d’électrodes carbonées pour le stockage de l’énergie et notamment pour les super-condensateurs. Leur obtention repose soit sur l’utilisation de molécules pontantes et de la création d’interactions covalentes ou électrostatiques, soit sur la réalisation d’aérogel à partir d’oxyde de graphène dans des conditions de pression/température établies. Basé sur ce contexte, le sujet de thèse présenté propose de développer des matériaux structurés à base de graphene (Fig.) pouvant être utilisés pour des applications en stockage électrochimique. La grande surface spécifique ainsi que la bonne conductivité du graphène permettraient de cibler de hautes densités d’énergie et de fortes puissances. Les différentes méthodes de préparation de ces architectures aérogels seront testées et les matériaux obtenus seront caractérisés morphologiquement (MEB, TEM, BET), structurellement (DRX) et chimiquement (XPS, IR, Raman, ATG). Les propriétés électrochimiques de ces espèces - correspondant à de nouvelles formes de carbones nanoporeux - seront ensuite évaluées. Ces structures seront également fonctionnalisées pour favoriser la formation d’une SEI stable et l’intercalation de certains ions. L’immobilisation de composés redox actifs sera testée afin d’insérer une composante pseudocapacitive au système. Les performances de ces matrices modifiées - s’apparentant à des matériaux d’électrodes pour pseudo-supercondensateur - seront enfin analysées. Les tâches que le thésard réalisera au cours de sa thèse seront donc variées et iront de la fabrication du matériau de base jusqu’à l’évaluation de son utilisation en cellule électrochimique.

  • Titre traduit

    Development of graphene-based composite materials for electrochemical storage applications


  • Résumé

    The expectations around graphene come from huge potentialities for various applications (RF transistor, (bio)sensors…). Graphene high specific surface, mechanical resistance and conductivity make it specifically attractive for electrochemical storage applications. It has been shown that graphene sheets could be assembled to form structured graphene frameworks to translate the properties of individual sheets to functional materials and allow practical applications. The key features of these frameworks in terms of electrochemical storage applications are their graphitization level, their structural or textural disorder, and their porosity. On another hand, graphene has been interfaced with molecules to tune its electrical/optical properties or to make it more processable. The goal of the PhD project is to develop such structured graphene matrices following different methods such as the functionalization with bi-functional pilar molecules or the aerogel formation techniques. These assemblies will then be modified with different molecules to favor the formation of a stable SEI (solid electrolyte interface) and the intercalation of ions. The immobilization of redox compounds will also be attempted in order to bring a pseudo capacitive component to the system and target pseudo-capacitor applications. This thesis work will include material synthesis, assembling and functionalization steps combined to an important characterization tasks (IR, XRD, XPS, MEB, TEM, BET, electrochemistry...) The added-value of such work is that it represents an approach going from the basic material develop to the proof of concept.


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