Elaboration de matériaux biofonctionnels par chimie intégrative

par Armand Roucher

Thèse de doctorat en Physico-chimie de la matière condensée

Sous la direction de Rénal Backov et de Jean-Luc Blin.

Soutenue le 07-12-2018

à Bordeaux , dans le cadre de École doctorale des Sciences chimiques (Talence ; Gironde) , en partenariat avec Matériaux Fonctionnels par Ingénierie Colloïdale (MaFIC) (équipe de recherche) et de Centre de Recherche Paul Pascal (Pessac) (laboratoire) .

Le président du jury était Véronique Schmitt.

Le jury était composé de Véronique Schmitt, Bénédicte Lebeau, Bruno Bujoli, Isabelle Chevalot, Véronique Nardello-Rataj.

Les rapporteurs étaient Bénédicte Lebeau, Bruno Bujoli.


  • Résumé

    Bien que les matériaux poreux soient nombreux dans la nature, la synthèse en laboratoirede matériaux présentant une porosité multi-échelle ou hiérarchisée est toujours délicate. Enutilisant la matière molle (émulsions concentrées, auto-assemblages, mésophases lyotropes, etc)et le procédé sol-gel, il est possible d’obtenir une grande variété de matériaux monolithiques, àporosité hiérarchisée, composés d’un squelette silicique. La porosité de ces matériaux peut êtreoptimisée en jouant avec la nature de l’émulsion, le tensioactif utilisé, ou avec l’ajout d’agentd’extérieur comme le sel. En combinant ces méthodes, des matériaux possédant une mésoporositéhexagonale ont été obtenus. Grâce à leur surface riche en silanols, ces matériaux poreux ont étéfonctionnalisés par greffage post-synthèse de molécules organiques. Dès lors, l’immobilisationd’entités biologiques comme les enzymes au sein de la structure poreuse a permis d’utiliser cesmatériaux pour des réactions d’hydrolyse, de synthèse ou de décoloration en milieu aqueux dansune approche de « chimie verte ». Enfin, des micro-organismes ont été piégés dans ces matériauxporeux qui ont été recouverts d’une coque en silice. Les micro-organismes peuvent s’y développersans restriction et leur croissance est très différente de celle observée dans les cultures classiques.La coque en silice, formée en surface, est donc imperméable au passage des bactéries (taillemicrométrique) mais perméable à la diffusion des substrats et des réactifs. Cette diffusion a étémise à profit pour réaliser des réactions enzymatiques en cascade. Ces matériaux se positionnentcomme des biocatalyseurs très prometteurs pour de nombreuses applications.

  • Titre traduit

    Biofunctionnal materials made by integrative chemistry


  • Résumé

    Although porous materials are numerous in nature, the laboratory synthesis of materials withmulti-scale or hierarchical porosity is always difficult. By using soft matter (concentrated emulsions,self-assemblies, lyotropic mesophases, etc.) and the sol-gel process, it is possible to obtaina wide variety of monolithic materials with hierarchical porosity composed of a silicic skeleton.The porosity of these materials can be optimized by playing with the nature of the emulsion,the surfactant used, or with the addition of external agents such as salt. By combining these methods,materials with hexagonal mesoporosity have been obtained. Thanks to their silanol-richsurface, these porous materials have been functionalized by post-synthesis grafting of organicmolecules. Therefore, the immobilization of biological entities such as enzymes within the porousstructure has made it possible to use these materials for hydrolysis, synthesis or discolorationreactions in aqueous media in a "green chemistry" approach. Finally, microorganisms were trappedin these porous materials which were covered with a silica shell. Microorganisms can growthere without restriction and their growth is very different from that observed in conventionalcultures. The silica shell formed on the surface is therefore impermeable to the passage of bacteria(micrometric size) but permeable to diffusion of substrates and reagents. This diffusion wasused to carry out cascade enzymatic reactions. These materials are positioned as very promisingbiocatalysts for many applications.


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