Conversion photocatalytique du CO2 sur monolithes poreux

par Sophie Bernadet

Thèse de doctorat en Physico-Chimie de la Matière Condensée

Sous la direction de Rénal Backov et de Serge Ravaine.

Soutenue le 30-11-2018

à Bordeaux , dans le cadre de Sciences Chimiques , en partenariat avec Centre de Recherche Paul Pascal (Pessac) (laboratoire) .

Le président du jury était Cécile Zakri.

Le jury était composé de Rénal Backov, Serge Ravaine, Cécile Zakri, Cédric Boissière, Hermenegildo Garciá, Sylvie Lacombe.

Les rapporteurs étaient Cédric Boissière, Hermenegildo Garciá.


  • Résumé

    Dans le contexte actuel de développement de nouvelles sources d'énergie non fossiles tout en minimisant l'impact environnemental, la production de carburants solaires par la valorisation des émissions anthropiques de CO2 apparaît comme une solution à fort potentiel. Le principal défi dans les processus artificiels photo-induits concerne le caractère bidimensionnel des systèmes utilisés, en raison de la faible profondeur de pénétration des photons. Ce travail de thèse se concentre sur le développement de mousses solides alvéolaires, issues de la chimie intégrative, présentant une porosité hiérarchiquement organisée. A travers l’imprégnation de précurseurs de TiO2, des photocatalyseurs autosupportés ont été synthétisés et ont montré une augmentation de la pénétration des photons d’un ordre de grandeur. D’autre part, ces solides limitent les réactions inverses par un effet de dilution, tout en assurant une sélectivité élevée envers la génération d'alcanes. Un modèle cinétique, basé sur un formalisme mixte de Langmuir-Hinshelwood et Eley-Rideal, est proposé pour décrire le comportement des matériaux.

  • Titre traduit

    CO2 photocatalytic conversion through porous monoliths


  • Résumé

    In the current context of developing novel non-fossil energy sources while minimizing the environmental impact, solar-driven-fuel-production by exploiting anthropogenic CO2 emissions appears to be a solution with great potential. The main challenge in artificial photo-induced processes concerns the two-dimensional character of the systems used, due to the low photon penetration depth. This thesis work focuses on the development of alveolar solid foams, derived from integrative chemistry and bearing a hierarchically organized porosity. By TiO2 precursor impregnation, self-standing photocatalysts were synthesized and provided a photon penetration increase by an order of magnitude. Moreover, these solids limit back-reactions by a dilution effect, while ensuring high selectivity towards alkane generations. A kinetic model, based on a mixed formalism of Langmuir-Hinshelwood and Eley-Rideal, is proposed to describe material behavior.


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