Raman spectroscopy of soot produced in low pressure flames : ex situ Analyses and Online Gas Phase Studies

par Thi Kim Cuong Le

Thèse de doctorat en Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique

Sous la direction de Thomas Pino.

Soutenue le 20-03-2017

à l'Université Paris-Saclay (ComUE) , dans le cadre de École doctorale Ondes et Matière (Orsay, Essonne ; 2015-....) , en partenariat avec Université Paris-Sud (1970-2019) (établissement opérateur d'inscription) et de Institut des sciences moléculaires d'Orsay (2010-....) (laboratoire) .

Le président du jury était Philippe Parent.

Le jury était composé de Thomas Pino, Philippe Parent, Pascale Desgroux, Éric Quirico, Pascale Launois, Pascaline Pré-Goubelle.

Les rapporteurs étaient Pascale Desgroux, Éric Quirico.

  • Titre traduit

    Spectroscopie Raman de carbone-suies produits dans une flamme basse pression : analyses ex situ et directement en ligne dans la phase aérosol


  • Résumé

    Chaque année, une quantité de 107tonnes de suie est produite à l'échelle mondiale. Le carbone-suie dans l'atmosphère a des effets graves sur le changement climatique et la santé humaine. Les impacts dépendent de nombreux facteurs comme les composés organiques adsorbés, le vieillissement et les processus de mélange. Par conséquent, afin de réduire la quantité de suie émise, outre l'examen des facteurs mentionnés, les études de la cinétique de formation, de la structure et des propriétés optiques des suies sont également essentielles. Il existe plusieurs méthodes optiques dans les études sur la suie. La spectroscopie Raman occupe un rôle particulier puisqu'elle est un outil puissant pour l'étude structurale des matériaux carbonés grâce à sa sensibilité aux structures à l’échelle moléculaire. Dans ce travail, des sections Raman différentielles de suies et quelques autres particules carbonées ont été mesurées pour progresser vers la spectroscopie Raman quantitative de ces particules. Les suies produites par des flammes d'éthylène pré-mélangées à basse pression ont été étudiées par mesure Raman ex-situ sur des films déposés et des mesures Raman in-situ (enligne) dans la phase gazeuse. La combinaison de la spectroscopie Raman de suies échantillonnées sur substrat avec les spectroscopies infrarouge et optique et la microscopie électronique en transmission a permis de progresser sur l'interprétation des spectres Raman de suie. Les mesures en phase gazeuse, obtenues pour la première fois, fournissent de nouvelles informations sur la naissance des suies et leurs structures dans les flammes à basse pression avec, par exemple, la détection d'une grande quantité d'atomes de carbones hybridés sp lors de la formation et de la croissance des premières suies. Ces étude s’ouvrent la voie à la détection et à l'analyse des suies directement en phase gazeuse et à leur détection quantitative dans l’atmosphère au travers de leurs spectres Raman.


  • Résumé

    Every year, an amount of 107 tons of soot is produced on the world scale. Soot, as part of atmospheric black carbon, has serious impacts on climate change and human health. The impacts depend on many factors including adsorbed compounds, aging and mixing processes. Therefore in order to reduce the soot amount, besides considering these mentioned factors, the study of formation kinetics, structure and optical properties is also essential. There are several methods applied in soot investigations. Raman spectroscopy plays a particular role as it is a powerful tool for structural investigation of the carbon-based materials because it is sensitive to molecular structures. In this work, differential Raman cross sections of soot and some other carbonaceous particles were measured to progress toward quantitative Raman spectroscopy. Soot particles produced by premixed ethylene flames at a low pressure were investigated by ex-situ Raman measurement on deposited films and in-situ(online) Raman measurement in the gas phase. Combination of the Raman spectroscopy of soot sampled on substrates with infrared and optical spectroscopy and transmission electron microscopy allowed progressing on the interpretation of soot Raman spectra. The online gas phase measurements provided a novel view on soot birth and structures in low pressure flames with, for instance, the detection of a large amount of sp hybrized carbon atoms during nascent soot growth. These studies pave the way to soot detection and analysis directly and quantitatively in the atmosphere.


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