Traitement électrocinétique des sédiments de dragage multi-contaminés et évolution de leur toxicité

par Yue Tian

Thèse de doctorat en Génie civil

Sous la direction de Ahmed Benamar et de Florence Portet-Koltalo.

Le président du jury était Baghdad Ouddane.

Le jury était composé de Irini Djeran-Maigre, Hua-Qing Wang, Céline Boulangé-Lecomte.

Les rapporteurs étaient Damien Pham Van Bang, Marie-Odile Nicolas-Simonnot.


  • Résumé

    Les travaux de cette thèse sont consacrés principalement à l'optimisation d'une méthode de remédiation électrocinétique (EK) comme une technologie appropriée pour le traitement de sédiments de dragage de faible perméabilité hydraulique et multi-contaminés (en éléments traces (ET), hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et polychlorobiphényles (PCB)). Cette étude porte également sur l’effet du traitement EK sur l’évolution de la toxicité des sédiments. Après une revue bibliographique, une seconde partie a été dédiée aux méthodes d’analyse des contaminants, avec un focus sur leur extraction de la matrice sédimentaire ; ainsi, une nouvelle méthode d’extraction par dispersion de la matrice solide (MSPD) a été développée, pour une extraction rapide et simultanée des HAP et de PCB et une purification de l’échantillon, qui s’est avérée plus efficace que la méthode d’extraction assistée par micro-ondes (MAE). Plusieurs études expérimentales (à différentes échelles) de remédiation électrocinétique ont été décrites dans une troisième partie ; ces études ont été menées sur un sédiment reconstitué ou des sédiments de dragage portuaire. De nombreuses combinaisons de tensioactifs et d’agents chélatants ont été testées comme agents d’amélioration pour abaisser simultanément la concentration en métaux (Cd, Cr, Cu, Pb, Zn) et des HAP/PCB. Le choix a été effectué en raison notamment de leur faible toxicité potentielle, en vue de pouvoir les appliquer ultérieurement pour une restauration sur site : (bio)surfactants (Rhamnolipides, Saponine et Tween 20) combinés avec des agents chélatants (acide citrique (CA) et EDDS). Les résultats obtenus montrent que les métaux (à l'exception de Cr) sont difficiles à extraire de ces sédiments de dragage portuaire à caractère réducteur, qui présentent une capacité tampon élevée, une perméabilité hydraulique très faible et une teneur en matière organique élevée. En revanche, les HAP et les PCB fournissent de meilleurs taux d'abattement (29,2% et 50,2%, respectivement). Dans une quatrième partie, l'efficacité du procédé EK a également été évaluée à travers l’évolution de la toxicité aiguë des sédiments traités sur les copépodes E. affinis exposés aux élutriats de sédiments. Les résultats ont montré que l'utilisation de CA,des biosurfactants et du Tween 20 n'a pas eu d'impact significatif sur la toxicité des sédiments traités. Cependant, les copépodes E. affinis étaient sensibles aux faibles valeurs de pH et aux conditions très oxydantes, ainsi qu’à la présence de Cu et, dans une moindre mesure, de Pb, à condition toutefois qu’ils soient rendus plus mobiles et biodisponibles. En revanche, la toxicité a été peu et même négativement corrélée aux concentrations des HAP et des PCB après le traitement EK, probablement en raison de la production de métabolites oxydés des HAP et des PCB, plus toxiques que les composés natifs.

  • Titre traduit

    Electro-remediation of dredged multi-contaminated sediments and the evolution of their toxicity


  • Résumé

    This thesis research is mainly devoted to the optimization of an electrokinetic (EK) remediation process as a promising technology for treating multi-contaminated (trace metals, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and polychlorobiphenyles (PCBs)) dredged harbor sediments of low permeability. This study is also investigating the effect of the EK treatment on the evolution of sediment toxicity. After a bibliographic review, asecond part of this study was dedicated to the analytical methods carried out for the characterization of the sediment and its contaminants, particularly to their extraction from the sediment matrix; thus a new extraction method, through matrix solid phase dispersion (MSPD) was developed, for a fast and simultaneous extraction of both PAHs and PCBs, and a sample purification.MSPD appeared more efficient than the microwave assisted extraction (MAE) method. Thereafter many EK experiments (at different scales) were described in a third part. EK remediation tests were performed using a spiked model sediment or natural harbor dredged sediments. Many combinations of surfactants and chelators were tested as EK enhancing agents for decreasing simultaneously metal (Cd, Cr, Cu, Pb, Zn) and PAH/PCB levels. Their choice was done because of their possible low toxicity with a view to use them for future site restoration: (bio)surfactants (rhamnolipids, saponin and Tween 20) combined with chelators (citric acid (CA) and EDDS). The results showed that metals (except Cr) were difficult to remove from this kind of dredged sediment owing to its reductive character, to its high buffering capacity, to its very low hydraulic permeability and to its high organic matter content. However PAHs and PCBs showed better removal levels (29.2% and 50.2%, respectively). In a fourth part, the efficiency of the EK process was also assessed by measuring the evolution of the acute toxicity of the treated sediment on E. affinis copepods exposed to sediment elutriates. The results showed that using CA, biosurfactants or Tween 20 as enhancing agents did not significantly impact the toxicity of the treated sediment. However, E. affinis copepods were significantly sensitive to low pH values and oxidative conditions, to Cu, and to a lesser extent to Pb amounts, if they were transformed in more mobile and bioavailable forms. In contrast, acute toxicity was only slightly and even negatively correlated to PAH and PCB amounts after EK treatment, probably due to the production of oxidized metabolites of PAHs and PCBs, more toxic than the parent compounds.


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