Apport des verres basaltiques à la validation du modèle GRAAL sur le très long terme
Auteur / Autrice : | Thomas Ducasse |
Direction : | Stéphane Gin |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physique |
Date : | Soutenance le 28/11/2017 |
Etablissement(s) : | Montpellier |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Information, Structures, Systèmes (Montpellier ; 2015-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Laboratoire d'étude du Comportement à Long Terme des matériaux de conditionnement (CEA Marcoule - DTCD/SECM/LCLT) |
Jury : | Président / Présidente : Nicolas Dacheux |
Examinateurs / Examinatrices : Stéphane Gin, Nicolas Dacheux, Laurence Galoisy, Delphine Neff, Jérôme Sterpenich | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Laurence Galoisy, Delphine Neff |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Cette thèse adapte le modèle GRAAL, initialement dédié à la prédiction du comportement à long terme des verres nucléaires type R7T7, à l’étude de l’altération des verres basaltiques, matériaux considérés comme des analogues naturels des verres nucléaires. Cette thèse cherche à valider les hypothèses fondatrices du modèle GRAAL et évaluer sa robustesse en l’appliquant aux verres basaltiques. Pour ce faire, deux axes de recherche sont suivis. Le premier consiste à reparamétrer le modèle GRAAL pour le verre basaltique. Le travail de description de la couche amorphe qui se forme durant l’altération du verre, a été entrepris aux moyen d’expériences de lixiviation de verres basaltiques simplifiés à 90°C et différents pH (7 ; 8,5 et 10). Des fortes analogies observées sur le comportement des éléments ont permis de conserver une partie du paramétrage du modèle GRAAL dédié aux verres nucléaires. Des expériences ont également été conduites pour affiner la compréhension des mécanismes d’altération à long terme du verre basaltique. A fort progrès de réaction, l’altération du verre basaltique n’est pas limitée par un mécanisme diffusif, comme c’est le cas pour le verre nucléaire, mais par une très lente hydrolyse du réseau vitreux entretenue par la précipitation de phases secondaires. Ainsi une modification de la loi cinétique de dissolution du verre a été réalisée.Le modèle, reparamétré avec la même méthodologie que celle employée pour le paramétrer pour le modèle de verre nucléaire parvient à rendre compte avec justesse de l’altération du verre basaltique pour les pH faiblement basiques, renforçant ainsi la confiance que l’on peut accorder au modèle sur les prédictions liées au verre nucléaire.