Structure and dynamics of fluids in quenched-random potential energy landscapes

par Thomas Konincks

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Vincent Krakoviack.

Soutenue le 10-11-2017

à Lyon , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec École normale supérieure de Lyon (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire de Chimie (UMR 5182) (laboratoire) .

Le président du jury était Marie Jardat.

Le jury était composé de Vincent Krakoviack, Marie Jardat, Saïd Amokrane, Daniele Coslovich, Thierry Biben.

Les rapporteurs étaient Saïd Amokrane, Daniele Coslovich.

  • Titre traduit

    Structure et dynamique de fluides dans des paysages d’énergie potentielle désordonnés


  • Résumé

    De récentes études expérimentales de la dynamique de colloïdes illuminés par une figure d'interférence optique aléatoire (tavelures ou speckle) ont montré l'existence de phénomènes de sous-diffusion, de piégeage, ou de ségrégation dans le cas de mélanges, sous l'effet de cet environnement désordonné. L'objet de ce travail de doctorat est d'approfondir la compréhension de ces phénomènes par une étude théorique. Dans ce but, une version de la théorie de couplage de modes (MCT), initialement développée pour les fluides confinés dans des solides poreux désordonnés, a été appliquée au cas d'un fluide plongé dans un potentiel aléatoire gaussien de covariance gaussienne. La résolution numérique des équations asymptotiques de cette théorie a permis la construction de diagrammes d'état, lesquels reproduisent, par exemple, le comportement réentrant non trivial de la diffusivité observé dans les expériences, dont une interprétation physique simple est proposée.Les résultats suggèrent en outre une forte dépendance de la dynamique du système par rapport à la longueur de corrélation du désordre. Une étude détaillée de la relaxation du fluide a été effectuée, dans le but d'apporter une compréhension de la dynamique à toutes les échelles de temps. En parallèle, il a été montré que de nombreuses approximations classiques utilisées dans le calcul des propriétés structurales des fluides conduisent à des résultats non physiques dans le cas présent.Finalement, un programme de simulation Monte Carlo a été développé, et les premiers résultats sont comparés à la théorie et aux expériences.


  • Résumé

    Recent experimental studies of the dynamics of colloids beamed by a random light pattern (speckle) showed the existence of subdiffusion, trapping, or mixture separation phenomena, under the action of that disordered environment.To this end, a version of the Mode Coupling Theory (MCT), initially developed for fluids in confinement in sol id porous matrices has been applied to the case of a fluid plunged in a random Gaussian potential with a Gaussian correlation function.The aim of this PhD work is to further improve the understanding of these phenomena by the addition of a theoretical study.The numerical resolution of the asymptotic equations of this theory leads to the construction o phase diagrams, which reproduce for example the non trivial reentrent behaviour of the diffusivity, observed in related experiments, for which a physical interpretation is proposed. Furthermore, results suggest a strong depend ence of the dynamics on the disorder correlation length. A detailed study of the relaxation of the fluid has been made, in order to bring an understandin( of the dynamics at ali timescales. Simultaneously, it has been showed that a number of common approximations used in the calculation of the structural properties of fluids lead in the present case to non-physical results. Finally, a Monte-Carlo simulation program has been developed, and the first results are compared to theory and experiments.


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