Valorisation catalytique de produits oxygénés issue des biorafinneries de lingo-cellulose

par Yu Zhang

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Chloé Thieuleux et de Stefania Albonetti.

Soutenue le 19-01-2017

à Lyon , dans le cadre de École Doctorale de Chimie (Lyon) , en partenariat avec Laboratoire de Chimie OrganoMétallique de Surface (LCOMS) (laboratoire) et de Université Claude Bernard (Lyon) (établissement opérateur d'inscription) .

Le président du jury était Pascal Fongarland.

Le jury était composé de Fabrizio Cavani.

Les rapporteurs étaient Carlo Lucarelli, Francesco Di Renzo.


  • Résumé

    Cette thèse porte sur l'hydrogénation en phase gazeuse du furfural sur des oxydes de fer et de magnésium. De nombreux catalyseurs avec différents ratio molaires en fer et magnésium ont été préparés par des méthodes de co-précipitation ou d'imprégnation. Ils ont été ensuite testés lors de la réduction du furfural (FU) en utilisant du méthanol comme donneur d'hydrogène. L'alcool furfurylique (FAL) et le 2-methyl furfural (MFU) étaient les principaux produits obtenus démontrant alors que les systèmes Mg/Fe/O peuvent favoriser les réactions d'hydrogénation séquentielles et d'hydrogénolyse. Les catalyseurs imprégnés se sont révélés plus actif et sélectif vis-à-vis des MFU que ceux préparés par co-précipitation. Les données rapportées ont montré que la distribution du produit était fortement influencée par la teneur en fer et par l'acide résultant, ainsi que les propriétés d'oxydoréduction du matériau. En effet, l'introduction de fer à la surface d'oxyde basique a conduit à l'addition d'acidité de Lewis et de potentiel d'oxydoréduction dans le système, améliorant significativement la conversion de FU et la production de MFU. L'activation des différentes espèces à la surface du catalyseur a été étudié in-situ par DRIFTS et FTIR. Les résultats révèlent que la basicité du MgO favorise l'activation du méthanol et que le potentiel d'oxydoréduction du FeOx pourrait être responsable de l'hydrogénolyse de l'alcool furfurylique

  • Titre traduit

    Catalytic upgrading of oxygenated building blocks in lignocellulose based biorefineries


  • Résumé

    This PhD project is focused on the gas phase hydrogenation of furfural over iron and magnesium oxides. Numerous catalysts with different iron and magnesium molar ratios, were prepared by co-precipitation or impregnation methods and were tested for the reduction of furfural (FU) using methanol as hydrogen donor. Furfuryl alcohol (FAL) and 2-methyl furfural (MFU) were the main products obtained, demonstrating that Mg/Fe/O systems can promote sequential hydrogenation and hydrogenolysis reactions. Impregnated catalysts demonstrated to be more active and selective towards MFU than co-precipitated ones. Reported data demonstrated that product distribution was strongly influenced by the iron content and from the resulting acid and redox properties of the material. As a matter of fact, the introduction of iron on the surface of the basic oxide led to the addition of Lewis acidity and redox capacity in the system, significantly enhancing FU conversion and MFU production. The activation of different species on the catalyst surface has been studied by in situ DRIFTS and FTIR. The results reveal that the MgO basicity favors methanol activation and FeOx redox capacity might be the responsible of furfuryl alcohol hydrogenolysis

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