Étude isotopique de l'hélium atmosphérique à haute précision : applications environnementales et volcaniques

par Christine Boucher

Thèse de doctorat en Géosciences

Sous la direction de Bernard Marty.

Le président du jury était Daniele Pinti.

Le jury était composé de Philippe Sarda, Manuel Moreira, Maria Clara Castro, Elise Folz.

Les rapporteurs étaient Philippe Sarda, Manuel Moreira.


  • Résumé

    Le rapport isotopique de l'hélium atmosphérique (RA = 3He/4He = 1.39 × 10-6) est lié aux flux naturels et anthropiques de 3He et de 4He en provenance de la Terre (et de l'espace pour 3He). Les activités industrielles ont émis des gaz riches en 4He radiogénique (exploitation des combustibles fossiles) et en 3He (activités nucléaires). Du fait de ces flux d'hélium, il a été proposé que le rapport 3He/4He dans l'air a varié dans le temps et dans l'espace. De telles variations pourraient permettre l'utilisation de ce rapport comme nouveau traceur des émissions atmosphériques de polluants anthropiques et/ou naturelles. Pour vérifier ces possibilités, nous avons entrepris la mesure haute-précision (2-6‰, 2σ) de la composition isotopique de l'hélium atmosphérique au Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques (Université de Lorraine et Centre National de la Recherche Scientifique, Vandoeuvre-lès-Nancy, France). Nous avons effectué des analyses d'intercalation avec un spectromètre de masse double collecteur (Helix Split Flight Tube de la société Thermo Instruments). Au cours de ces analyses, plusieurs analyses individuelles d'un échantillon d'air sont effectuées en alternance avec un standard d'air. Nous n’avons détecté aucune évidence de variation temporelle du rapport 3He/4He dans l’air de France piégé dans des boules de pétanque (1965, 1990, 2010, 2013), dans des réservoirs métalliques (2010, 2016) et dans un carburateur de voiture (1910). Nous avons également re-analysé des échantillons d'air ancien prélevés dans des réservoirs métalliques depuis 1978 à Cape Grim (Tasmanie, Australie). En incluant les mesures de Mabry et al. (2015) pour certains de ces réservoirs, nous obtenons une tendance commune de -0.05 ± 2.46 ‰, montrant l'absence de variation statistiquement significative sur une période de 106 ans. Au niveau mondial, nous avons seulement détecté deux échantillons d’air sur seize (Dôme C, Antarctique; Tokyo, Japon) dont les compositions sont statistiquement distinctes, marquées par des excès en 3He de 2.0 ± 1.4 ‰, et 1.7 ± 1.5 ‰, respectivement (intervalle de confiance de 95%). Ces excès pourraient être liés aux flux d’hélium locaux par : (i) les précipitations aurorales en Antarctique ; (ii) les volcans et/ou les déchets nucléaires (Fukushima Daï-Ichi) au Japon. Dans la région de l’Afar (Éthiopie), nous avons détecté des excès en 3He de ~1 % au-dessus du lac de lave du volcan Erta Ale, pouvant être utilisés pour tracer des gaz réactifs (e.g. CO2) simultanément émis. Ces excès sont toutefois rapidement dilués dans les masses d’air régionales. L'isolation des gaz libérés par le sol du cratère de l'Erta Ale à l'aide d'un contenant inversé placé à sa surface a permis d'évaluer les flux diffusifs en 3He (via l'augmentation du rapport 3He/4He dans l'air isolé) et en CO2. Globalement, cette thèse conforte l’utilisation de RA comme standard inter-laboratoire. Dans certaines régions (Dôme C, Japon), une investigation plus poussée dans le temps devrait être effectuée pour contraindre les sources d’hélium atmosphérique pouvant engendrer de faibles variations locales

  • Titre traduit

    High precision isotopic study of atmospheric helium : volcanic and environmental applications


  • Résumé

    The helium isotopic composition of air (RA = 3He/4He = 1.39 × 10-6) is related to the natural and anthropogenic fluxes of 3He and 4He from the Earth (and from space for 3He). Industrial activities emit gases enriched in radiogenic 4He (exploitation of fossil fuels) and in 3He (nuclear activities). It has been proposed that the 3He/4He ratio in air has varied over time and also spatially because of these helium fluxes. Such variations could allow the use of this ratio as a new tracer of anthropogenic and/or natural pollutants. To verify these possibilities, we undertook high-precision measurements of the composition of atmospheric helium (2-6‰, 2σ) at the Centre de Recherches Pétrographiques et Géochimiques (University of Lorraine, Centre National de Recherche Scientique, Vandoeuvre-lès-Nancy, France). We performed sample-standard bracketing analyses with a double collector Helix SFT Mass Spectrometer. During each of these analyses, several individual analyses of an air sample are conducted in alternation with an air standard. We found no evidence of temporal variation of the 3He/4He ratio in French air trapped in petanque balls (1965, 1990, 2010, 2013), metallic tanks (2010, 2016) and in a carburettor (1910). Including the measurements of Mabry et al. (2015) for the Cape Grim air archive (Tasmania, Australia), we obtained a trend of -0.05 ± 2.46‰ over 106 years. At the global level, we only detected two air samples out of sixteen (Dôme C-Antarctica, Tokyo-Japan) whose compositions are statistically distinct, marked by 3He excesses of 2.0 ± 1.4‰, and 1.7 ± 1.5‰, respectively (95% confidence interval). These excesses could be related to local and regional helium fluxes input such as: (i) auroral precipitation in Antarctica; (ii) volcanoes and/or nuclear releases (Fukushima Daï-Ichi) in Japan. In the Afar region (Ethiopia), we detected 3He excesses of ~1% above the lava lake of the Erta Ale volcano, which can be used to trace reactive gases (e.g. CO2) released simultaneously. These excesses are quickly affected by air mixing with the regional air of Afar. The diffusive soil fluxes of 3He (via increase of the 3He/4He ratio) and CO2 have been estimated from the accumulation of gases released from the soil of the Erta Ale crater in an inverted chamber placed on its surface. Overall, this thesis supports the use of RA as an inter-laboratory standard. In some areas (Dôme C, Japon), a more thorough investigation should be carried out over time to constrain the sources that may cause small helium isotopic variations in air


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