Développement d’un procédé innovant de conversion d’oxyde d’uranium en peroxyde d’uranium

par Florence Nouaille

Thèse de doctorat en Molécules et matière condensée


  • Résumé

    La filière de l’énergie nucléaire française repose principalement sur les réacteurs à eau pressurisée, utilisant UO2 comme combustible. Si les procédés actuellement utilisés sont suffisamment robustes pour obtenir des pastilles de UO2 de grade suffisant pour une utilisation en réacteur à partir d’une grande variété de concentrés uranifères, des voies alternatives sont développées afin d’anticiper d’éventuelles contraintes économiques et environnementales. L’une d’entre elles repose sur la conversion des oxydes d’uranium en provenance des mines en peroxyde d’uranium UO4∙4H2O (studtite) par ajout de peroxyde d’hydrogène. Cependant, des différences de cinétique de conversion en studtite sont observées entre U3O8 et UO3, ce dernier étant plus réactif que U3O8. Une première étape conduisant à l’oxydation de U3O8 en UO3 dans des conditions industriellement acceptables nécessite d’être explorée. Trois procédés d’oxydation novateurs ont été investigués au cours de cette étude. Un premier axe de recherche s’est focalisé sur l’emploi de l’ozone, un puissant oxydant. Après optimisation du montage permettant l’amélioration du bullage de ce gaz dans une suspension aqueuse de U3O8, il a été montré que cet oxyde se transforme en métaschoepite (UO3∙2H2O). Le couplage de l’ozone et du peroxyde d’hydrogène (procédé peroxone) constitue une deuxième voie permettant d’améliorer la cinétique de conversion de l’oxyde en peroxyde d’uranium UO4∙4H2O. Enfin, l’utilisation conjointe de peroxyde d’hydrogène et des ultrasons, qui provoquent des transformations physiques et chimiques en générant des radicaux dans le milieu, permet d’accélérer significativement la cinétique de conversion en studtite.

  • Titre traduit

    Development of an innovative process for converting uranium oxide to uranium peroxide


  • Résumé

    French nuclear power industry mainly relies on pressurized water reactors using UO2 fuel. Even if the currently used processes are sturdy enough to obtain UO2 fuel pellets of sufficient grade from a wide variety of uranium concentrates, alternative ways are developed in order to anticipate possible economic and environmental constraints. One of them is based on the conversion of uranium oxides from the mines into uranium peroxide UO4∙4H2O (studtite) by hydrogen peroxide addition. However, studtite conversion kinetics differences are observed when starting from U3O8 or UO3, the latter is more reactive than U3O8. Thus, a first step leading to the oxidation of U3O8 to UO3 under industrially acceptable conditions needs to be explored. Three innovative oxidation processes were investigated in this study. A first axis of research is focused on the use of ozone, a powerful oxidant, alone. After optimization of experimental setup allowing the improvement of the gas bubbling in an aqueous suspension of U3O8, it has been shown that this oxide is transformed into metaschoepite (UO3∙2H2O). The coupling of ozone with hydrogen peroxide (peroxone process) is a second way to improve the conversion kinetics of oxide to uranium peroxide UO4∙4H2O. Finally, the use of ultrasound, which causes physical and chemical transformations by generating radicals in the medium, coupled with hydrogen peroxide allows the conversion kinetics into studtite to be significantly accelerated.



Le texte intégral de cette thèse sera accessible sur intranet à partir du 07-02-2022

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