Mesure neutronique passive des colis de déchets radioactifs par comptage des coïncidences avec des scintillateurs plastiques

par Benoît Simony

Thèse de doctorat en Physique appliquée

Sous la direction de Bertrand Perot, Johann Collot et de Cédric Carasco.

Soutenue le 26-09-2017

à l'Université Grenoble Alpes (ComUE) , dans le cadre de École doctorale physique (Grenoble) , en partenariat avec Laboratoire de mesures nucléaires: LMN (CEA Cadarache) (laboratoire) .

Le président du jury était Mourad Ramdane.

Le jury était composé de Abdallah Lyoussi.

Les rapporteurs étaient Gérard Montarou, Philippe Dessagne.


  • Résumé

    Cette thèse concerne la mesure neutronique passive des coïncidences de fissions spontanées du plutonium dans des fûts de déchets radioactifs, avec des scintillateurs plastique pour pallier aux compteurs gazeux à 3He classiques, devenus très coûteux. Les scintillateurs sont environ 1000 fois plus rapides avec un temps de détection de l’ordre de la nanoseconde, mais très sensibles aux rayonnements gamma et aux coïncidences parasites de diffusions neutroniques et gamma entre détecteurs voisins (diaphonie). La faisabilité est étudiée par simulation avec le code MCNPX PoliMi en modélisant un dispositif ayant un angle solide de détection de 4π sr autour d’un fût de déchets de 118 L, rempli de matrices de déchets métalliques ou organiques. Un blindage de quelques centimètres de plomb devant les détecteurs a été optimisé pour limiter le taux de comptage des rayonnements gamma issus du fût. La faisabilité théorique est démontrée sur le nombre de coïncidences triples détectées en 1500 s de mesure et la proportion due aux fissions spontanées face aux réactions parasites (α,n). Les premières constituent près de 80 % du signal total et plus de 90 % après rejet de la diaphonie, en paralysant pendant 10 ns les deux détecteurs voisins d’un premier détecteur ayant initié une fenêtre de coïncidence. Pour des masses croissantes de plutonium, une perte de linéarité du nombre de triplets apparaît au-delà de 10 g, surtout due aux coïncidences accidentelles d’impulsions gamma et à la multiplication neutronique par fissions induites. A 100 g, la surestimation de la masse de plutonium n’excède cependant pas 30 % en répartition homogène. Par contre, si cette masse est concentrée en amas au centre de la matrice organique, une compétition entre multiplication neutronique et auto-absorption gamma conduit à la sous-estimer d’environ 20 %. Par ailleurs, un point chaud de 1 g de plutonium (effets de multiplication et coïncidences accidentelles négligeables) en différentes localisations dans la matrice conduit à des variations de signal inférieures à 30 % par rapport à la répartition homogène. Ces écarts augmentent pour certains cas pénalisants comme du plutonium au milieu d’une pièce métallique épaisse. Enfin, tous ces effets dépendent de la matrice et de l’épaisseur de l’écran de plomb, lesquelles affectent la composition des triplets en impulsions neutroniques et gamma. L’étude expérimentale est menée sur une maquette comprenant huit scintillateurs plastique (angle solide de détection inférieur à 2 π sr) protégés par 5 cm de plomb du fût rempli de sources ou échantillons de matière nucléaire, dans des matrices étalon en acier ou bois. Des tests avec sources de 252Cf et d’AmBe reproduisant un ratio alpha de 1,2 entre émissions neutroniques par fission spontanée et réaction (α,n), comme pour les simulations, confirment les tendances obtenues par calcul sur le nombre et la proportion de coïncidences utiles, les effets de matrice et de localisation. Les comparaisons expérience-calcul avec des plaquettes de plutonium et des sources de 137Cs ou 60Co montrent que le modèle numérique impacte fortement la diffusion gamma sur les extrémités des briques de plomb, la multiplication neutronique et l’auto-absorption gamma dans la matière nucléaire. La simulation reproduit toutefois correctement l’ordre de grandeur du signal, ce qui valide les estimations de performances avec le dispositif idéal (angle solide de 4 pi sr). Par ailleurs, les raies corrélées du 60Co, s’il est présent dans le colis, génèrent de nombreux triplets parasites et un écran de 10 cm de plomb serait nécessaire, sans qu’il soit toutefois possible de dépasser 10 MBq de 60Co. Enfin, une étude du bruit de fond environnant (émissions gamma du génie civil, coffres de sources à proximité, rayonnements cosmiques) conduit à préconiser aussi un blindage de plomb externe de 3 à 5 cm d’épaisseur.

  • Titre traduit

    Passive neutron coincidence counting on radioactive waste drums with plastic scintillators


  • Résumé

    This PhD thesis presents a faisibility study of passive neutron coincidence counting for detecting coincidences of spontaneous fission of plutonium on radioactive waste drums with plastic scintillators as an alternative to traditional 3He gas counters, which became very costly. Plastic scintillators have a short time of detection of the order of nanosecond, but display a very high sensitivity to gamma rays and to parasitic coincidences due to neutronic and gamma-ray diffusions between neighbors detectors (cross talk). Feasibility is firstly studied by simulation with the MCNPX PoliMi code by modeling a system having a solid angle of detection of 4 pi sr around a 118 L-waste drum filled with metallic-and-organic waste matrices. A-few-cm-thick-lead screen in front of the detectors has been optimized for limiting count rate of gamma rays from the drum. Theoretical feasibility is demonstrated on the number of triple coincidences detected in 1500 s of measurement and on the proportion due to spontaneous fissions compared to parasitic (α,n) reactions. The former represent almost 80 % of total signal and more than 90 % after cross-talk rejection, by paralyzing the two adjacent detectors of a first detector having generated a coincidence window. For increasing masses of plutonium, deviations from linearity on the number of triples appear beyond about 10 g, essentially due to accidental coincidences of gamma-rays pulses and to neutron multiplication by induced fissions. However with 100 g of plutonium, overestimation of plutonium mass does not exceed 30 % in homogeneous distribution. On the other hand if this mass is concentrated in a cluster at the center of the organic matrix, a competition between neutron multiplication and gamma-rays-self-absorption leads to underestimate it of about 20 %. In addition, a hot spot of 1 g of plutonium (for which multiplication and accidental coincidences are negligible) in several localizations in the matrix leads to variations of signal lower than 30 % compared with homogeneous distribution. These deviations increase for some penalizing cases, as plutonium at the middle of a thick, metallic part. Finally, all these effects depend on the matrix and the thickness of the lead screen, which affect the composition of triples in neutron and gamma-ray pulses. Experimental study has been lead on a facility involving eight plastic scintillators (solid angle of detection lower than 2 pi sr) shielded by 5 cm of lead from the drum filled with sources and nuclear material samples in standard matrices of steel or wood. 252Cf and AmBe sources with an alpha ratio of 1.2 between neutron emissions by spontaneous fission and (a,n) reactions, as for simulations, confirm the trends obtained by computations on the number and the proportion of useful coincidences, matrix and localization effects. Comparisons of experiment with calculations with plutonium plates and sources of 137Cs or 60Co show that numerical model impacts strongly gamma-ray diffusions on the edge of lead blocks and neutron multiplication and gamma-ray-self-absorption in the nuclear material. Simulation reproduces correctly the order of magnitude of the signal, which validates the performance estimations with the ideal facility (solid angle of 4 pi sr). Furthermore, correlated gamma rays of 60Co, if it is present in the drum, generate numerous parasitic, triple coincidences And a 10 cm–thick lead screen would be necessary although it will not be possible to go beyond 10 MBq of 60Co. Lastly, a study of surrounded background (gamma-ray emissions from structural constructions and gamma-ray sources stored close to the detectors, cosmic rays) lead to recommend in addition a 3-to-5-cm-thick, external lead screen.

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