Infrared magneto-spectroscopy of relativistic-like electrons in three-dimensional solids

par Michael Hakl

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de Milan Orlita et de Marek Potemski.

Le président du jury était Denis Basko.

Le jury était composé de Frédéric Teppe, Gloria Platero, Anne-Laure Barra.

Les rapporteurs étaient Jerzy Lusakowski, Sergey Ganichev.

  • Titre traduit

    Etudes magnéto-optiques de matériaux lamellaires avec des bandes électroniques non conventionnelles


  • Résumé

    L'utilisation de l'équation de Dirac/Weyl conduit à une simplification conceptuelle dans une description de la structure de la bande dans les solides à faible échelle d'énergie. En particulier, les excitations d'électrons-trous peuvent être considérées comme analogues au cas relativiste tel que conductivité optique linéaire, le suppression de backscattering ou la manifestation des arcs de Fermi et la chiralité des particules. En outre, la phase semi-métallique est également un élément crucial pour la classification des matériaux. La taille de le gap est affectée qualitativement par le type de dispersion d'énergie par un croisement continu des bandes linéaires à paraboliques. Cela peut être compris comme une limite classique ou ultra-relativiste du mouvement d'une particule massive.La spectroscopie infrarouge de la transformation de Fourier est une technique unique pour étudier les excitations optiques dans une large gamme d'énergies et représente en combinaison avec le champ magnétique élevé un outil puissant pour sondage de la structure électronique et surmonte le principal obstacle des systèmes sans gap qui est un dopage fort en raison de désordre structurel.La première partie du travail est consacrée à l'arséniure de cadmium, où nous élaborons une approche de distinction qualitative entre les systèmes Dirac et Kane qui ont été utilisés pour prouver sur la base de la réponse magnéto-optique observée la réalisation du modèle Kane presque sans gap avec une similitude frappante avec HgCdTe, en contradiction avec l'existence de cônes purement Dirac. La magnéto-réflectivité dans un champ magnétique à champ élevé la résonance cyclotron caractéristiques par un radical-B dépendance avec un comportement particulier dans la limite quantique. En revanche, la magnéto-transmission montrait des transitions de niveau Landau qui doit être interprétées que comme un type plat-à-cône afin de préserver une cohérence totale du modèle. Les cônes de Dirac prédits par la théorie sont susceptibles de coexister dans le modèle de Kane sous la forme d'une sous-structure décrite par le modèle de Bodnar qui se rapproche de la structure cristalline complexe par une simple cellule antifluorite qui permet d'utiliser la théorie du k.p classique.Dans la deuxième partie, nous nous concentrons sur le bismuth comme isolant topologique 3D archétype. Nous étudions une condition particulière obéie pour le BHZ-hamiltonien qui apporte des propriétés intriguantes comme une relation inhabituelle de spin gap et la résonance du cyclotron, l'épinglage spécifique entre les fancharts des sous-groupes Landau ou les g-facteurs compensés dans les bandes de conduction et de valence. Les mesures de photoluminescence ont montré une émission directgap, ce qui donne un nouvel aperçu de la structure largement acceptée à partir des données ARPES, où la “chameau structure” de la bande de valence doit être expliquée dans le confinement de surface et le point de Dirac de l'état de surface doit être repositionné par rapport aux bandes en bulk. La réponse magnéto-optique peut être pleinement expliquée dans une image classique du paramagnétisme de Pauli comme un simple effet d'occupation. Un tel comportement se manifeste dans la transmission en tant que fractionnement progressif du bord d'absorption interbande avec une saturation successive due à la polarisation spin partielle ou totale des électrons. Le dichroïsme relatif entraîne également une forte rotation de Faraday linéaire décrite par un modèle simple de la constante Verdet qui ne dépend pas sur le niveau de Fermi.


  • Résumé

    The use of the Dirac/Weyl equation leads to a conceptual simplification in a description of the band structure in solids at low energy scales. In particular, electron-hole excitations can be regarded as an analogue to the relativistic case with several expected phenomena to be observed in the condensed systems such as a suppressed back-scattering, linear optical conductivity or the manifestation of the Fermi arcs and particle's chirality. Moreover, the semimetallic phase also symbolizes a boundary between the trivial and topological insulators and thus play a crucial role for the material classification. The size of the gap qualitatively affects the type of the energy dispersion by a continuous crossover from the linear to parabolic bands. This fact can be easily understood as a classical or ultra-relativistic limit of the motion of a free massive particle.Infrared Fourier transform spectroscopy is a unique technique for studying optical excitations in a wide range of energies and it represents in combination with the high magnetic field a powerful tool for probing electronic structure and overcomes the main obstacle of the gapless systems that is a strong doping due to the structural disorder.The first part of the work is devoted to cadmium arsenide, where we elaborate an approach to qualitatively distinguish between the Dirac and Kane systems that was used to prove on the basis of the observed magneto-optical response the realization of the nearly gapless Kane model with a striking similarity to HgCdTe, contradicting the existence of purely Dirac cones. The magneto-reflectivity revealed a strong splitting of the plasma edge that turns into the cyclotron resonance characteristic by a squareroot-of-B dependence in the high magnetic field with a particular behaviour in the quantum limit independent on the initial Fermi level. In contrast, the magneto-transmission revealed interband Landau level transitions that could be only interpreted as a flat-to-cone type in order to preserve a full consistency of the model. The Dirac cones predicted by theory are feasible to coexist within the Kane model in the form of a substructure described by the Bodnar model that approximates the complex crystal structure by a simple antifluorite cell, which allows to use the conventional k.p-theory.In the second part, we focus on bismuth selenide entitled as an archetypal 3D topological insulator. We study a peculiar condition fulfilled for the BHZ-hamiltonian that brings intriguing properties such as an unusual relation of the spin gap and cyclotron resonance, the specific pinning between fancharts of Landau subsets or the compensated g-factors of the conduction and valence bands. The photoluminescence measurements showed a direct-gap emission, that gives a new insight to the widely accepted structure from ARPES data, where the declared camel-back structure of the valence band needs to be explained within the surface confinement and the Dirac point of the surface state should be repositioned with respect to the bulk bands. The magneto-optical response can be fully explained in a classical picture of the Pauli paramagnetism as a purely occupational effect. Such behaviour is evinced in the transmission as a gradual splitting of the interband absorption edge with a successive saturation due to the partial or total spin polarization of electrons. The related dichroism drives also a strong linear Faraday rotation described by a simple model of the Verdet constant that depends only on the Fermi level.


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