Development of stimuli-responsive cellulose nanocrystals hydrogels for smart applications

par Erwan Gicquel

Thèse de doctorat en Matériaux, Mécanique, Génie civil, Electrochimie

Sous la direction de Julien Bras et de Céline Martin.

Le président du jury était Frédéric Bossard.

Le jury était composé de Emily Cranston.

Les rapporteurs étaient Bernard Cathala, Wim Thielemans.

  • Titre traduit

    Développement d’hydrogels de Nanocristaux de cellulose stimulables pour des applications fonctionnelles


  • Résumé

    L’originalité de ce projet consiste au développement et à l’étude de nouvelles structures hybrides à base de nanocelluloses et de polymères stimulables. En particulier, c’est le design d’hydrogels aux propriétés thermosensibles qui est visé. Les nanocelluloses - nanoparticules issues de la cellulose - sont de deux types : les nanocristaux de cellulose (CNCs) et les nanofibrilles de cellulose (CNFs) et possèdent des propriétés bien particulières. Cette étude s’est concentrée sur l’élaboration d’hydrogels de CNCs. Plusieurs polymères thermosensibles ont été utilisés pour leur biocompatibilité et leur température de solution critique (LCST) aux abords de la température du corps humain. Ce travail a consisté en (i) la préparation des systèmes sur les principes de la chimie verte, (ii) l’étude rhéologique de ces gels thermosensibles et (iii) l’élaboration d’applications à forte valeur ajoutée pour ces biomatériaux uniques. A travers l’utilisation de grands équipements (SANS, SAXS), les interactions physico-chimiques CNCs/polymères ont été étudiées. L’utilisation de block copolymères a permis l’obtention de suspension de CNCs aux propriétés rhéologiques spécifiques : de liquide a température ambiante à gel viscoélastique à température du corps. D’un point vue applicatif, les hydrogels ainsi réalisés ont permis le déploiement de systèmes injectables pour le biomédical ainsi que des surfaces thermosensibles.Mots clés : nanocristaux de cellulose, hydrogel, thermosensible, stimulable


  • Résumé

    This project consists to develop and study new hybrid structures based on nanocelluloses and stimuli-responsive polymers, in particular, thermo-responsive polymers. Nanocelluloses - nanoparticles extracted from cellulose - exist in two forms: cellulose nanocrystals (CNCs) and cellulose nanofibrils (CNFs). This study focused on the design of CNCs hydrogels with stimuli-responsive polymers. Several thermo-responsive polymers have been used for their biocompatibility and lower critical solution temperature (LCST) close to body temperature. This work consisted of (i) preparation of systems using the principles of green chemistry, (ii) the rheological study of these thermo-sensitive hydrogels, and (iii) the development of smart applications for these unique biomaterials. Through the use of state of the art technologies (SANS, SAXS), physicochemical interactions between the polymers and CNCs have been studied. The use of block copolymers made it possible to create CNCs-based hydrogels with specific rheological properties: liquid at ambient temperature to viscoelastic gel at body temperature. These hydrogels can be used in the creation of injectable systems for biomedical applications, as well as thermosensitive surfaces.Key-words: Cellulose nanocrystals, hydrogel, thermo-responsive, stimuli-responsive


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