Vieillissement atmosphérique de l'aérosol de combustion de biomasse : du potentiel de formation d'aérosol organique secondaire à la modification de l'empreinte chimique à l'échelle moléculaire

par Amélie Bertrand

Thèse de doctorat en Chimie de l'environnement

Sous la direction de Henri Wortham et de Nicolas Marchand.

Le président du jury était Édouard Bard.

Le jury était composé de Nicolas Marchand, Thorsten Hohaus, André Prévôt.

Les rapporteurs étaient Véronique Riffault, Jean-Luc Jaffrezo.


  • Résumé

    La combustion de bois, ou plus largement de la biomasse, est une source de pollution très importante en particules atmosphériques en hiver, particulièrement en France. Si les émissions primaires ont été étudiées depuis de nombreuses années, il existe de grandes incertitudes sur le devenir de ces émissions dans l’atmosphère. Le travail de thèse a donc porté sur l’étude du vieillissement en chambre de simulation atmosphérique de l’aérosol émis par 3 appareillages pour le chauffage au bois (conçus entre 2000 et 2010 et représentatifs de la politique de renouvellement mis en place par l’ADEME), avec un intérêt particulier pour le potentiel de formation d’aérosol organique secondaire (SOA) et la modification de l’empreinte chimique à l’échelle moléculaire au cours du transport atmosphérique. Les expériences ont montré un potentiel de formation de SOA très important. La concentration en OA peut ainsi être multipliée par 7 (1.5 – 7.1) entre l’émission et après un temps de résidence atmosphérique équivalent à 5 h. Cette étude met également en évidence l’impact de l’efficacité de combustion sur les facteurs d’émission et par conséquent le rôle crucial de l’opérateur. L’étude à l’échelle moléculaire a mis en évidence la formation de composés susceptibles de servir de marqueurs de combustion de biomasse âgée, principalement des nitrocatéchols. Enfin, cette étude démontre le rôle clé de la volatilisation du lévoglucosan, principal marqueur organique de la combustion de biomasse, au cours du processus de dilution dans l’atmosphère, et pose clairement la question de la pertinence des constantes cinétiques de dégradation préalablement calculées en chambre de simulation atmosphérique.

  • Titre traduit

    Atmospheric aging of biomass burning organic aerosol : from the secondary organic aerosol production potential to modification of the chemical fingerprint at the molecular level


  • Résumé

    Biomass burning is in winter a main source of air pollution by particulate matter, especially in France. While primary emissions have been characterized extensively before, few studies have addressed the aging of these emissions in the atmosphere and large uncertainties remain. Therefore, the objectives of this thesis was to study in a smog chamber the aging of the aerosol emitted by 3 different woodstoves used for residential heating (fabricated from between 2000 and 2010, and representative of the policy engaged by the French environmental agency to renew the appliances across the country), with a specific focus on the Secondary Organic Aerosol (SOA) production potential and the modification of the chemical fingerprint of the emissions at the molecular level during their transport in the atmosphere. The experiments showed the SOA production potential can be significant. The OA concentration can be increased by up to a factor of 7 (1.5 – 7.1) after being aged in the smog chamber with a time equivalent to 5 hours in the atmosphere. The study also further demonstrated the influence of the combustion efficiency on the emissions and implicitly the role of the operator. The study of the composition of the aerosol at the molecular level showed the formation of compounds, likely to serve as markers for aged biomass burning, mainly nitrocatechols. Finally, the work also illustrates the influence of the volatilization of levoglucosan, main marker of biomass burning, during the dilution process occurring in the atmosphere, and challenge the pertinence of the degradation rate constant determined previously in smog chamber.


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