Organosulphur compounds for electrochemical energy storage applications : supercapacitors and lithium-sulphur batteries

par Erwan Coadou

Thèse de doctorat en Chimie, spécialité chimie physique et chimie des matériaux

Sous la direction de Meriem Anouti-Benaichouche et de Christopher Hardacre.

Soutenue le 07-07-2016

à Tours en cotutelle avec Queen's university of Belfast , dans le cadre de École doctorale Énergie, Matériaux, Sciences de la Terre et de l'Univers (Centre-Val de Loire) , en partenariat avec SST/12EA 6299 - /PCM2E - Physico-Chimie des Matériaux et les Electrolytes pour l'Energie (équipe de recherche) .

Le président du jury était Fannie Alloin.

Le jury était composé de Johan Jacquemin, Laure Timperman, Peter Licence.

Les rapporteurs étaient Mohamed Mellah, Marian Chatenet.

  • Titre traduit

    Composés organo-soufrés pour application au stockage électrochimique de l'énergie : supercondensateurs et batteries lithium-soufre


  • Résumé

    Les travaux presentés dans ce manuscrit ont été consacrés à l’étude de composés organo-soufrés comme composants d’électrolyte pour systèmes électrochimiques de stockage d’énergie, en particulier dans les batteries lithium-soufre. Des liquides ioniques originaux, basés sur des cations sulfonium fonctionnalisés par des chaînes de type glyme ont été synthétisés et caractérisés, puis testés en tant qu’électrolytes dans des supercondensateurs symétriques avec électrodes en carbone activé. Il est apparu que l’adaptation de la structure des liquides ioniques à la porosité du carbone activé est d’importance fondamentale pour le développement de systèmes plus performants. L’ étude menée sur les batteries lithium-soufre a permis une meilleure compréhension des mécanismes de fonctionnement d’un système redox soufre/diphenyl disulfure dans des solvants glymes. L’influence des solvants sur les équilibres chimiques entre polysulfures organiques et minéraux et sur le fonctionnement du système a été étudiée. D’après les premiers résultats obtenus, cette stratégie semble particulièrement prometteuse pour améliorer les performances des batteries lithium-soufre.


  • Résumé

    The work presented in this manuscript concentrates on investigating the use of organosulfur compounds as potential electrolyte components for electrochemical energy storage systems, in particular in lithium-sulfur batteries. Novel glyme-functionalised sulfonium-based ionic liquids were synthesised and characterised before being tested as pure electrolytes for symmetrical supercapacitors based on activated carbon electrodes. The adaptation of the structure of the ionic liquids to the porosity of activated carbon was found to be of fundamental importance for the design of more efficient systems. For lithium-sulfur batteries, the study has enabled a better understanding of the mechanisms involved during the operation of the sulfur/diphenyl disulfide redox couple in a range of glyme-based solvents. Similarly, the influence of the glyme-based solvents on the chemical equilibria between organic and mineral polysulfides and on the system operation has been investigated. The initial results demonstrated that this is a particularly promising strategy in order to significantly improve the performances of lithium-sulfur batteries.


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