Ionization dynamics of atoms and molecules subject to intense laser pulses from femtoseconds to attoseconds

par Cong-Zhang Gao

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Éric Suraud.

Soutenue le 07-07-2016

à Toulouse 3 , dans le cadre de École Doctorale Sciences de la Matière (Toulouse) .

  • Titre traduit

    La dynamique électronique des atomes et des molécules soumis à des impulsions laser intenses de l'ordre de la femtoseconde à l'attoseconde


  • Résumé

    La recherche sur la dynamique électronique des atomes et des molécules, exposés à des champs laser intenses, a suscité un grand intérêt dans de nombreuses disciplines au cours des décennies. Dans ce domaine, les expériences de l'interaction laser-matière, pour l'exploration des mécanismes sous-jacents, sont en réelle expansion avec l'avènement des impulsions laser de ultracourtes (femtoseconde et attoseconde). Cependant, la description théorique du l'irradiation laser reste un défi, en particulier pour les systèmes complexes comme le fullerène C60. Pour ce faire, nous exploitons à part entière "La Théorie de la Fonctionnelle de la Densité dépendant du temps (TDDFT)", pour décrire l'émission d'électrons induite par un large éventail d'impulsions laser, de faible à forte intensité, et de la femtoseconde à l'attoseconde de durée. La première partie de la thèse consiste en l'étude de la dynamique électronique du C60, irradié par des impulsions laser de l'ordre de la femtoseconde. Trois mécanismes, l'ionisation à un photon, l'ionisation multi-photon, et l'ionisation à champ fort, sont largement explorés via les Spectres de PhotoÉlectrons (PES) et la Distribution Angulaire des Photoélectrons (PAD). Notre analyse montre que pour une ionisation à un photon, les PES révèlent essentiellement les états occupés à une particule qui peuvent être associés à la dépletion orbitale. Les PAD, quant à eux, peuvent être définis comme un paramètre d'anisotropie sensible aux états électroniques, et non à la fréquence du laser. Pour une ionization multi-photon, les PES sont principalement générés par les orbitales les plus élevées, et les PAD révèlent l'augmentation de l'anisotropie avec l'ordre des photons. Pour une ionisation à champ fort, les PES sont caractérisés par un large plateau à hautes energies, cause de la réintégration des électrons émis, les détails de ce plateau sont analysés à l'aide d'un modèle à trois étapes. Les PAD des électrons à haute énergie montrent un fort alignement le long de la polarisation laser, générant ainsi un faisceau d'électrons hautement collimaté. De plus, nous discutons également des effets de la température du mouvement ionique sur les PES et PAD. La deuxième partie du travail est centrée sur l'ionisation des atomes et des molécules qui sont soumis à des impulsions de l'ultraviolet extrême (XUV) de l'ordre de l'attoseconde en présence d'un champ infrarouge (IR). En utilisant des paramètres laser similaires aux expériences, nous constatons que pour l'atome He, l'ionisation est répartie en cycles sur l'échelle attoseconde de temps en function du déphasage entre les ondes IR et XUV, alors que pour l'atome Ar ceci n'existe pas. Pour mieux comprendre ce phénomène, nous faisons une étude systématique sur l'effet des paramètres clé du laser dans le régime IR. Nos résultats montrent que l'intensité du laser IR et la fréquence XUV sont des paramètres décisifs. Nous étudions en outre, les effets de résonance sur l'émission d'électrons dans Na2, et nous constatons que modèle d'ionisation peut être liée soit à la fréquence laser IR, soit la fréquence propre du système. Nous étendons ensuite au régime mi-IR (MIR), où des modèles d'ionisation plus complexes sont observés. Enfin, nous développons un modèle schématique qui représente l'émission d'électrons dans un champ laser à deux couleurs, et une solution analytique de la probabilité d'ionisation est également obtenue, ce qui explique bien les principales caractéristiques du modèle d'ionisation.


  • Résumé

    The investigation of ionization dynamics of atoms and molecules illuminated with intense laser fields has attracted a great of interest in many disciplines over the decades. In this context, experiments of laser-matter interaction on the exploration of underlying mechanisms are considerably expanding with the advent of ultrashort femtosecond and attosecond laser pulses. However, the description of the laser irradiation process from a theoretical perspective is still a challenge, in particular for complex systems, such as the fullerene C60. To that end, we turn to exploit a fully fledged approach "Time-Dependent Density-Functional Theory (TDDFT)" to describe electron emission induced by a broad range of laser pulses from weak to strong and from femtoseconds to attoseconds. The first part of the thesis contributes to the study of ionization dynamics of C60 irradiated by femtosecond laser pulses. Three ionization mechanisms, single-photon ionization, multi-photon ionization, and strong-field ionization, are extensively explored via photoelectron spectra (PES) and photoelectron angular distribution (PAD). Our analysis shows that for single-photon ionization, the PES basically reveal the occupied single-particle states which can be associated with the orbital depletion, and the PAD can be generalized into the anisotropy parameter which sensitively depends on the electronic states instead of the photon frequency. For multi-photon ionization, the PES are mostly generated by few uppermost orbitals, and the PAD reveal larger anisotropy with the increase of photon order. For strong-field ionization, the PES are featured by an extended plateau at high energies due to electron recollisions, and the delicate pattern on the plateau is analyzed by using a three-step model. The PAD of the high-energy electrons shows a strong alignment along the laser polarization, which is promising to generate a highly collimated electron beam. Moreover, we also discuss temperature effects from ionic motion on the PES and PAD. The second part of the work focuses on the ionization dynamics of simple atoms and molecules subject to extreme ultraviolet (XUV) attosecond pulses in the presence of an infrared (IR) field. Using similar laser parameters as experiments, we find that for He atom it leads to subcycle ionization on the attosecond time scale depending on the delay time between IR and XUV pulses, while for Ar atom this is absent. To better understand it, we make a systematic study on the effect of key laser parameters in the IR regime. Our results reveal that IR laser intensity and XUV frequency are decisive parameters. We further study resonance effects on electron emission in Na2 molecule, and we find that ionization pattern can be related to either IR laser frequency or the eigenfrequency of the system. We then extend it to the mid-IR (MIR) regime, where more complex ionization patterns are observed. Finally, we develop a schematic model accounting for electron emission in two-color laser field, and an analytical solution of ionization probability is also obtained, which well explains the main characteristics of the ionization pattern.

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