Etude de la polymérisation enzymatique de monomères hétérocyclocarbonyliques

par Stéphane Duchiron

Thèse de doctorat en Chimie des polymères

Sous la direction de Luc Avérous.

Le président du jury était Karine Anselme.

Les rapporteurs étaient Florent Allais, Stéphane Carlotti.


  • Résumé

    Le domaine des polymères biosourcés connait une croissance rapide mais se pose toujours le problème d’une synthèse plus respectueuse de l’environnement. En cela, la catalyse enzymatique est une voie prometteuse. Ce travail vise donc à étudier et comprendre la polymérisation enzymatique par ouverture de cycle (eROP) afin d’en dépasser les limitations qui sont principalement : une cinétique lente, une faible masse molaire des polymères obtenus ou une variété limitée des fonctions chimiques polymérisables. La première partie de notre étude, portant sur les lactones, a mis en évidence la possibilité d’activer la réaction via une amine tertiaire. La seconde, qui traite des thiolactones, a mis en exergue des mécanismes spécifiques de copolymérisation avec plusieurs étapes de croissance de chaînes. Enfin, nous avons synthétisé des polyesters porteurs d’acides aminés, ouvrant ainsi la voie à des polymères « fonctionnalisables » et à de nouvelles architectures macromoléculaires.

  • Titre traduit

    Study enzymatic polymerization of heterocyclocarbonylic monomers


  • Résumé

    The field of biobased polymers is experiencing a rapid growth but the development of more environmentally friendly synthesis methods remains a problem. With this in mind, enzymatic catalysis is a promising tool but it has some limitations such as slow polymerization kinetics, the low molecular weight of the produced polymers and a limited range of polymerizable monomers. This work aims at a better understanding of the enzymatic ring opening polymerization reactions (eROP) with a view to overcoming these limitations. To achieve this, three main topics have been investigated. The first, focusing on lactones, has demonstrated the possibility of activating the polymerization reaction with a tertiary amine. The second part, dealing with thiolactones as sulfur-based monomers, highlighted specific copolymerization mechanisms comprising of several distinct steps of polymer chain growth. Finally, polyesters bearing amino acids were synthesized, thus paving the way for functionalizable polymers and new macromolecular architectures.


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