Transmission electron microscopy study of low-temperature silicon epitaxy by plasma enhanced chemical vapor deposition

par Farah Haddad

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Jean-Luc Maurice.

Soutenue le 14-12-2016

à Paris Saclay , dans le cadre de École doctorale Approches interdisciplinaires : fondements, applications et innovation (Palaiseau, Essonne) , en partenariat avec Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces (Palaiseau, Essonne) (laboratoire) , École polytechnique (Palaiseau, Essonne) (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire de physique des interfaces et des couches minces [Palaiseau] / LPICM (laboratoire) .

Le président du jury était Gilles Patriarche.

Le jury était composé de Jean-Luc Maurice, Agnès Granier, Pere Roca i Cabarrocas.

Les rapporteurs étaient Sabine Lay-Dietrich, Pierre Ruterana.

  • Titre traduit

    Etude par microscopie électronique en transmission de l'épitaxie du silicium à basse température par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma.


  • Résumé

    Cette thèse s’intéresse à la croissance épitaxiale à basse température (~200°C) des couches minces de silicium par dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (PECVD), pour des applications aux cellules solaires. L’objectif de départ était de mieux comprendre cette croissance épitaxiale, en utilisant la microscopie électronique en transmission (MET) comme principal outil expérimental. D’abord, nous avons étudié les premiers stades de cette croissance épitaxiale en chimie SiF4/H2/Ar, en menant une série de dépôts courts – quelques dizaines jusqu’à quelques centaines de secondes – sur différents types de substrats. Nous avons établi une corrélation entre les images MET de coupes et de vues planes et les mesures d’ellipsométrie in-situ. Nous avons discuté les mécanismes de croissance en nous basant sur l’hypothèse de la croissance traditionnelle à base d’atomes, radicaux et ions et l’hypothèse (relativement nouvelle) reposant sur la fonte des nanoparticules générées par le plasma au moment de l’impact avec le substrat. De plus, pour comprendre comment l’épitaxie par PECVD à basse température se maintient, nous avons étudié comment elle se brise ou se perd. Pour cela, des expériences de perte d’épitaxie ont été visées en augmentant soit la puissance de la source RF, soit le flux d’hydrogène, toujours pour une chimie SiF4/H2/Ar. Dans les deux cas, le mécanisme de brisure d’épitaxie fait intervenir des macles et des fautes d’empilement qui interrompent la configuration épitaxiale ; ceci est accompagné par une rugosification de surface. Grâce à cette nouvelle compréhension de la brisure d’épitaxie, nous proposons quelques moyens pour maintenir l’épitaxie pour de plus grandes épaisseurs. En outre, nous avons observé une fascinante quasi-symétrie cinq dans les diagrammes de diffraction pour ces couches et aussi pour d’autres élaborées par un plasma de chimie SiH4/H2/HMDSO/B2H6/Ar. Nous avons attribué une telle symétrie à une brisure d’épitaxie par l’intermédiaire d’un maclage multiple. Nous avons développé une méthode d’analyse quantitative qui permet de discriminer les positions de maclage de celles du microcristal aléatoire dans les diagrammes de diffraction et d’estimer le nombre des opérations de maclage. Nous avons aussi discuté quelques raisons probables pour l’incidence du maclage et du maclage multiple sous forme de symétrie cinq. Finalement, une importante réalisation pour le monde de la MET, durant ce travail doctoral, a été l’optimisation de la préparation traditionnelle d’échantillon (polissage par tripode). Nous l’avons transformée d’une méthode longue et ennuyeuse en une méthode rapide qui devient compétitive par rapport à la technique du FIB relativement chère.


  • Résumé

    This thesis focuses on low temperature (LT, ~200°C) epitaxial growth of silicon thin films by plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) for solar cell applications. Our starting goal was to acquire a better understanding of epitaxial growth, by using transmission electron microscopy (TEM) as the main experimental tool. First, we investigated the initial stages of epitaxial growth using SiF4/H2/Ar chemistry by performing a series of short depositions – from few tens to few hundred of seconds – on different types of substrates. We made a correlation between cross-sectional and plan-view TEM images and in-situ ellipsometry measurements. We discussed the growth mechanisms under the hypotheses of the traditional growth mediated by atoms, radicals and ions and the relatively new approach based on the melting of plasma generated nanoparticles upon impact with the substrate. Additionally, in order to understand how epitaxy by LT-PECVD is sustained, we studied how it is lost or how it breaks down. For that, experiments of intentional breakdown of epitaxy were performed by either increasing the RF power or the hydrogen flow rate using the same SiF4/H2/Ar chemistry. In both cases, the breakdown mechanism was based on the development of twins and stacking faults thus disrupting epitaxial configuration; this was accommodated with surface roughening. Thanks to this new understanding of epitaxy breakdown, we can propose some ways to sustain epitaxy for higher thicknesses. Moreover, we fascinatingly observed a quasi-fivefold symmetry in the diffraction patterns for these layers and for layers deposited using SiH4/H2/HMDSO/B2H6/Ar plasma chemistry as well. We attributed such symmetry to the breakdown of epitaxy through multiple twinning. We developed a quantitative analysis method to discriminate twin positions from random microcrystalline ones in the diffraction patterns and to estimate the number of twin operations. We also discussed some probable reasons for the occurrence of twinning and multiple twinning in a fivefold symmetry fashion. Finally, one important achievement to the TEM world is the optimization, during this doctoral work, of the traditional TEM sample preparation (tripod polishing), transforming it from a long and boring method to a fast method that is competitive with the relatively expensive focus ion beam (FIB) technique.


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