Theory of electron spectroscopy : beyond the state-of-the-art

par Jianqiang Zhou

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée

Sous la direction de Lucia Reining.

Soutenue le 23-05-2016

à Paris Saclay , dans le cadre de École doctorale Ondes et Matière (2015-.... ; Orsay, Essonne) , en partenariat avec Laboratoire des solides irradiés (Palaiseau, Essonne) (laboratoire) , École polytechnique (Palaiseau, Essonne) (établissement opérateur d'inscription) et de Laboratoire des Solides Irradiés / LSI - UMR 7642 (laboratoire) .

Le président du jury était Mark Oliver Goerbig.

Le jury était composé de Lucia Reining, Pina Romaniello, Vladimir Strokov, Hong Jiang.

Les rapporteurs étaient Ferdi Aryasetiawan, Matteo Calandra.

  • Titre traduit

    Théorie de la spectroscopie électronique : au-delà de l'état de l'art


  • Résumé

    Le sujet de cette thèse se place dans le cadre de la spectroscopie théorique. En particulier, je propose une nouvelle dérivation ab-initio pour trouver des approximations pour la fonction de Green (GF) à un corps. Cette approche conduit à une meilleure description du couplage fermion-plasmon dans le cadre de la théorie des perturbations à plusieurs corps (MBPT), qui peut être utilisée pour étudier la spectroscopie de photoémission directe et inverse.En spectroscopie de photoémission, un échantillon est irradié par des photons et des électrons sont émis. A partir de la différence d'énergie du photon incident et des d'électrons sortant, un grand nombre d'informations sur les propriétés de l'échantillon peut être obtenu, par exemple les structures de bandes ou la durée de vie des excitations. Dans une cadre de particules indépendantes, cette différence d'énergie correspond au niveau d'énergie d'une particule que l'électron émis occupait avant la mesure. Cela conduit à un pic très intense dans le spectre, avec un poids normalisé à un. En réalité, la photoémission n'est pas juste des photons entrants et des électrons indépendants sortants, car l'échantillon est un système à plusieurs corps en interaction. L'interaction de Coulomb et la nature anti-symétrique des fermions donnent lieu aux effets d'échange-corrélation, ce qui rend le problème fondamentalement difficile à résoudre. La description, la compréhension et la prédiction des effets de l'interaction de Coulomb sur les propriétés des matériaux a été, pendant des années, l'un des grands défis de la physique théorique de la matière condensée. Dans le cadre de cette thèse, on peut imaginer que, premièrement, la photoémission crée un trou (à savoir, un électron manquant) dans l'échantillon, ce qui provoque la relaxation de tous les électrons restants. En raison de l'interaction attractive entre les trous chargés positivement et les électrons chargés négativement, les électrons se déplacent vers les trous et créent des ''quasi-particules''. L'interaction effective entre les quasi-particules est l'interaction de Coulomb écrantée dynamiquement. Elle est en général plus faible que l'interaction de Coulomb nue. Par conséquent, la structure de bandes observée est celle de quasi-particules, qui diffère du résultat en particules indépendantes. Deuxièmement, lorsque le trou se propage dans l'échantillon les électrons restants peuvent présenter des oscillations collectives : réponse de la densité à la perturbation. Ce sont des excitations neutres avec une nature approximativement bosonique, parce qu'elles sont constituées par des paires de fermions.Le couplage du trou avec les excitations neutres conduit à des structures supplémentaires dans le spectre de photoémission, appelées satellites. Cela réduit le poids des quasi-particules qui est maintenant fractionnée. Le plus souvent, les satellites dominants sont dus à des plasmons, des oscillations collectives à longue portée, mais on peut aussi observer des transitions ou excitons interbandes ou d'autres satellites qui sont dus à des couplages plus complexes.Cela montre que pour avoir une bonne description de la spectroscopie de photoémission, nous devrions étudier la propagation de particules, ainsi que l'interaction entre les particules et les plasmons ou d'autres excitations. La fonction de Green donne l'amplitude de probabilité de particules se propageant d'un point à un autre. Sa partie imaginaire donne la funtion spectrale qui a un lien direct vers le spectre mesuré dans une expérience de photoémission. Les dérivations et approximations proposées dans cette thèse donnent une nouvelle façon de calculer la fonction de Green, ce qui améliore la description de la spectroscopie de photoémission. En outre, cela permet d'accéder à d'autres grandeurs qui peuvent être obtenues à partir de la fonction de Green à un corps, en particulier les énergies totales.


  • Résumé

    The topic of this thesis is situated in the framework of theoretical spectroscopy. In particular, I propose a new ab-initio derivation to find approximations for the one-body Green's function (GF) . This approach leads to an improved description of fermion-plasmon coupling in the framework of many-body perturbation theory (MBPT), which can be used to study direct and inverse photoemission spectroscopy. Although the observed phenomena have been well known before, my formulation yields a better description than previous state-of-the-art approaches. It answers several open questions, cures some fundamental shortcomings and suggests a way for systematic improvement.In photoemission spectroscopy, a sample is irradiated by photons and electrons are emitted. From the energy difference of the incoming photon and outgoing electron, a great deal of information on the properties of the sample can be obtained, e.g. the band structures or lifetimes of excitations. In an independent-particle picture, this energy difference corresponds to the one-particle energy level that the emitted electron was occupying before the measurement. This leads to a sharp peak in the spectrum, with weight normalized to one. In reality, photoemission is not just photons in and independent electrons out, because the sample is an interacting many-body system. The Coulomb interaction and the anti-symmetric nature of fermions give rise to the so-called exchange-correlation effects, which makes the problem fundamentally difficult to solve. The description, understanding and prediction of the effects of the Coulomb interaction on the properties of materials has been one of the big challenges of theoretical condensed matter physics for ages. In the framework of this thesis one can imagine that first, the photoemission creates a hole (i.e., a missing electron) in the sample, which causes all remaining electrons to relax. Due to the attractive interaction between positively charged holes and negatively charged electrons, the electrons move towards to the holes and dress them to create ''quasi-particles''. The effective interaction between quasi-particles is the dynamically screened Coulomb interaction. It is in general weaker than the bare Coulomb interaction. Consequently, the observed band structure is a quasi-particle band structure, which differs from the result of an independent-particles band structure calculation. Second, when the hole propagates in the sample the remaining electrons can show collective oscillations, the density response to the perturbation. These are neutral excitations with approximately bosonic nature, because they are constituted by pairs of fermions.The coupling of the hole to the neutral excitations leads to additional structures in the photoemission spectrum, called satellites. This reduces the quasi-particle weight that is now fractional. Most often, the dominant satellites are due to plasmons, collective long-range oscillations, but one can also observe interband transitions or excitons, or other satellites that are due to more complicated couplings.This overview shows that in order to have a good description of photoemission spectroscopy, we should study the propagation of particles, as well as the interaction between particles and plasmons or other excitations. The Green's function gives the probability amplitude of particles propagating from one point to another. Its imaginary part yields the spectral function that has a direct link to the spectrum measured in a photoemission experiment. The derivations and approximations proposed in this thesis give a new way to calculate the Green's function, which improves the description of photoemission spectroscopy. Moreover, it gives access to other quantities that can be obtained from the one-body Green's function, in particular total energies.


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