Operando Chemistry and Electronic Structure of Electrode/Ferroelectric Interfaces

par Sara Gonzalez

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Nick Barrett et de Claus M. Schneider.

Soutenue le 30-11-2016

à Paris Saclay en cotutelle avec l'Universität Duisburg-Essen , dans le cadre de École doctorale Physique en Île-de-France (Paris) , en partenariat avec Service de physique de l'état condensé (Gif-sur-Yvette, Essonne) (laboratoire) et de Université Paris-Sud (établissement opérateur d'inscription) .

Le président du jury était Peter Kratzer.

Le jury était composé de Nick Barrett, Claus M. Schneider, Peter Kratzer, Lucian Pintilie, Nathalie Jedrecy, Heiko Wende.

Les rapporteurs étaient Lucian Pintilie, Nathalie Jedrecy.

  • Titre traduit

    Etude operando de la structure chimique et électronique d’interfaces électrode/ferroélectrique


  • Résumé

    Au cours des dix dernières années, les hétérostructures à base de matériaux oxyde ont été grandement étudiées comme potentiel systèmes d’application pour le nanoélectronique. Parmi eux, les ferroélectriques (FE) sont particulièrement intéressants comme support pour ces applications technologies. En effet, leur polarisation électrique spontanée, aisément réversible par application d’un champ électrique en fait de bons candidats pour le stockage de données non-volatile. Renverser la polarisation nécessite un contact avec une électrode, ainsi les hétérostructures de films mince de FE avec électrodes métalliques ont été grandement étudiées. A l’interface entre les deux matériaux, les charges libres de l’électrode permettent d’écranter les charges de surfaces, détrimentales au maintien de la polarisation au sein du film FE. Avec des électrodes d’oxyde métalliques, un déplacement ionique à l’interface électrode/FE va d’avantage favoriser cet écrantage, plaçant l’interface au cœur du processus d’écrantage. Cependant, malgré d’importantes découvertes théoriques, les données expérimentales sont rares et le comportement exact de l’interface électrode/FE est seulement partiellement maitrisée. Une plus grande compréhension est indispensable pour une intégration correcte des films FE dans des dispositifs nanométriques. Dans cette thèse, des techniques basées sur la spectroscopie de photoémission sont utilisées pour sonder l’interface enfouie d’une hétérostructure électrode/BaTiO₃/électrode, dans le cas de deux électrodes différentes : l’oxyde métallique SrRuO₃ et le métal cobalt. Nous avons acquis des informations sur le comportement de l’interface et sa réponse au renversement de la polarisation. Ce travail est un nouveau pas vers une plus grande maitrise des phénomènes physiques gouvernant le comportement de l’interface entre électrodes le ferroélectrique BaTiO₃, en termes de propriété électronique, de cinétique et de fatigue. Les expériences présentées couplent des techniques d’analyses de pointes, où l’utilisation de rayons X durs et l’application de champs électriques in situ ont rendus possible la difficile tâche de sonder des interfaces enfouies en condition de fonctionnement.


  • Résumé

    In the past decade, oxide-based heterostructures have been studied extensively as potentially attractive systems for applications in nanoelectronics. Among them, ferroelectric materials raised interest as potential support for those technological applications. Indeed, their spontaneous electric polarization easily switched by applying an electric field makes them a good basis for non-volatile data storage. Switching the polarization requires a metallic contact with an electrode, thus heterostructures of ferroelectric thin films with metallic electrodes have been widely studied. At the interface between those two materials, free charges of the electrode help screening the polarization induced surface charges detrimental to maintaining proper polarization in the ferroelectric thin film. With metallic oxide electrodes, an ionic displacement at the electrode/ferroelectric interface will help the screening. However, despite important theoretical discoveries, direct experimental data is scarce and further understanding of the interface behavior is crucial for a proper integration of ferroelectric films in functioning nanometer sized devices. In this thesis, photoemission spectroscopy based techniques are used to probe the buried interface of an electrode/BaTiO₃/electrode heterostructure, for two different electrodes: the metallic oxide SrRuO₃ and the Co metal. We acquired information on the behavior of the interface and its response to polarization switching. This work is a new step towards a complete understanding on the behavior of the interface between electrodes and the BaTiO₃ ferroelectric, in device-like heterostructures, in terms of electronic properties, kinetic, and fatigue. The experiments presented combined state of the art characterization techniques, where the use of hard X-rays and in situ bias application made it possible to resolve the difficult task of probing buried interfaces in working conditions.


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