Production d'hydrogène par radiolyse de l'eau de structure des hydroxides et oxohydroxides d'aluminium

Hydrogen production from irradiated aluminum hydroxide and oxyhydroxide

• Auteur / Autrice : Josiane Kaddissy
• Direction : Jean-Philippe Renault
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance le 03/10/2016
• Etablissement(s) : Université Paris-Saclay (ComUE)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences chimiques : molécules, matériaux, instrumentation et biosystèmes (Orsay, Essonne ; 2015-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Université Paris-Sud (1970-2019)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Nanosciences et innovation pour les matériaux, la biomédecine et l'énergie (Gif-Sur-Yvette, Essonne ; 2015-....)
• Jury : Président / Présidente : Mehran Mostafavi
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Jean-Philippe Renault, Mehran Mostafavi, Jay Laverne, Emmanuel Balanzat, Stéphane Esnouf, Dimitri Saffré
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Jay Laverne, Emmanuel Balanzat

Mots clés

Mots clés contrôlés

Résonance paramagnétique électronique

Irradiation

Chimie sous rayonnement

Mots clés libres

Irradiation

Production d'hydrogene

Hydrates

Défauts

Mécanismes

Radiolyse

Eau de structure

Hydroxide d’aluminium

Défauts sous irradiation

Irradiation

Hydrogen production

Hydrates

Defects

Mechanisms

Radiolysis

Structural water

Aluminum hydroxide

Radiation induced defects

Résumé

Dans le cadre de l’entreposage et du stockage des colis de déchets nucléaires et du transport de combustibles usés, nous nous sommes intéressés par l’étude de la production d’hydrogène de deux produits de corrosion de l’aluminium : l’hydroxyde d’aluminium (Al(OH)3) et l’oxyhydroxyde d’aluminium (AlO(OH)).La production du dihydrogène par irradiation de ces matériaux a été étudiée en fonction de la taille et de la structure que ce soit à température ambiante ou après. Afin d’avoir une meilleur compréhension des mécanismes de production de ce gaz, les défauts créés par irradiation ont été caractérisés en utilisant la Résonnance Paramagnétique Electronique (RPE). Différentes sources d’irradiation ont été utilisées comme le rayonnement Gamma, les électrons accélérés et les ions lourds. Dans un second temps, l’effet de l’hydratation de surface des matériaux a été également étudié. Enfin, l’effet de la présence d’impuretés sur la production de H2 a été brièvement étudié.

Dihydrogen production is a critical issue for the current management of nuclear wastes. One potential source of hydrogen generation is the radiolysis of hydrated mineral phases encountered in the nuclear waste transportation and storage casks. We chose to study aluminum hydroxide (Al(OH)3) (Bayerite) and oxyhydroxides (AlOOH) (Boehmite) as model compounds. The determination of molecular hydrogen production was evaluated with respect to structure and particle size at room temperature and after annealing. In order to have a better understanding of the mechanisms and to identify the precursors of molecular hydrogen, we studied the irradiation defects and their stabilities using Electron Paramagnetic Resonance (EPR). The effect of adsorbed water and structural water on the molecular hydrogen production was studied. Different radiation sources were used such as Gamma radiation, electron beam radiations and heavy ions. In the last part, preliminary results related to the impact of impurities on hydrogen production are presented.